低溫光學掃描探針顯微鏡系統研發及幾種二維材料

      二維原子/分子晶體材料因獨特的物理性質而受到廣泛關注。

      由于分子束外延生長技術可以用來制備高質量的二維原子/分子晶體材料,而掃描探針顯微學因其超高空間分辨率可以對材料的生長質量進行表征,同時還可以獲得其電子結構等方面的信息,因此分子束外延生長與掃描探針顯微學相結合是研究二維原子/分子晶體材料的理想組合之一。

      此外,對于具有新奇光學特性的二維原子/分子晶體材料的研究需要利用傳統的光譜學探測技術,而光學耦合掃描探針顯微鏡系統可以滿足這樣的需求。本文圍繞二維原子/分子晶體材料體系的研究開展了以下三部分工作:低溫光學掃描探針顯微鏡系統的研發、二維有機超分子晶體的制備、結構與物性,以及硅烯在二維原子晶體材料異質結中電子特性的第一性原理計算研究。

     一、低溫光學掃描探針顯微鏡系統的研發:完成了低溫光學掃描探針顯微鏡系統的整體設計,一臺液氦低溫恒溫器的研制,新型掃描探針顯微鏡探頭的研發,并完成了系統性能測試。該系統由掃描探針顯微鏡表征腔、分子束外延生長腔、樣品預處理腔/準備腔和快速進樣腔組成。掃描探針顯微鏡探頭采用了潘式步進電機,并使用了一體式框架和模塊化設計,具有結構緊湊、剛性高、組裝測試方便、容易維護等優點。經過測試,該掃描探針顯微鏡探頭可以在室溫、液氮和液氦溫度下穩定工作,并得到高質量原子分辨像。在低溫下可以穩定地完成掃描隧道顯微譜的獲取。該系統和商用掃描探針顯微鏡系統相比,特別考慮了其光學兼容性。在掃描探針顯微鏡探頭、低溫冷室、掃描探針顯微鏡表征腔的設計中,針對光的引入和收集做了特殊的優化。本部分還詳細介紹了一臺自主研發的液氦低溫恒溫器。該低溫恒溫器液氦容積為3.7 L,液氮容積為16 L。借助低溫恒溫器,本系統中樣品最低溫度可低于5 K。測試結果顯示:利用該低溫恒溫器,3.7 L液氦可以維持樣品在液氦溫度下不低于60 h。

      二、利用自行研制的低溫光學掃描探針顯微鏡系統制備了二維有機超分子晶體并對其結構和物性進行了表征:利用自主研發的低溫掃描探針顯微鏡系統,通過碲單質與酞菁鐵分子共沉積,在Au(Ⅲ)表面上成功獲得了以碲原子為媒介的二維超分子晶體材料,發現碲原子與酞菁鐵分子處于同一平面。碲原子調制的二維酞菁鐵分子晶體存在兩種穩定的相:一種為酞菁鐵分子陣列相,另一種為酞菁鐵蜂窩結構相。以硒原子替換碲原子進行共沉積,發現與“碲/酞菁鐵”不同,硒原子獨自形成了一個單原子層,酞菁鐵分子吸附在硒單層結構上。硒緩沖層可以有效地降低酞菁鐵與基底之間的耦合,使得掃描探針顯微鏡能夠清晰分辨酞菁鐵的分子軌道。

      三、利用第一性原理計算研究了硅烯/氮化硼異質結的電子特性:通過構建硅烯/氮化硼范德瓦爾斯異質結構,對硅烯在二維原子晶體材料異質結中的結構與電子特性進行了第一性原理計算研究,發現六方氮化硼由于其本身的化學惰性,可以將硅烯的狄拉克錐完整地保護在費米能級處。在氮化硼和硅烯組成的二維多層異質結和三維超晶格中,發現由單層氮化硼間隔的相鄰硅烯層之間存在耦合;通過增加硅烯層之間的氮化硼層數,可以有效地降低硅烯層之間的耦合;利用三層氮化硼作為間隔層,就可以有效地減弱硅烯層之間的耦合作用。同時還發現在由硅烯和氮化硼組成的超晶格中,通過改變硅烯層間氮化硼的層數,可以實現硅烯能帶結構中狄拉克點和狄拉克線之間的轉變。本部分結果為實驗上研究硅烯的光電特性奠定了理論基礎。