光解水制氫的復合催化劑設計取得新進展

　　中國科技大學化學與材料科學學院、合肥微尺度物質科學國家實驗室熊宇杰課題組，通過與羅毅研究團隊的江俊和張群在材料設計與合成、理論模擬和先進表征中的 “三位一體化”合作，在光解水制氫方面取得重要進展。研究人員通過設計半導體-金屬復合結構中的半導體表面晶面，首次實現了半導體的內稟性電荷空間分布和半導體-金屬間肖特基勢壘驅動的電荷轉移的協同，進而獲得了性能顯著改善的光解水制氫催化劑。

　　長期以來，業界一直利用半導體和金屬間的肖特基勢壘來提高半導體光生電子-空穴對分離和光催化量子效率；相關的復合結構催化劑設計中，半導體的表面功函是決定勢壘能否形成的重要參數之一。針對半導體-金屬復合結構的肖特基結設計，該研究團隊首先通過光沉積實驗和理論模擬，揭示了半導體不同晶面的表面功函存在著很大差異，導致光激發的半導體內電子和空穴分別向不同的表面晶面遷移，從而造成具有晶面依賴性的空間電荷分布與分離。基于該發現，研究人員通過調控復合結構中的半導體晶面，得以協同肖特基結界面的電荷轉移和半導體中的內稟性空間電荷分布這兩個效應，并進而通過超快光譜和動力學表征以及光電流測量，揭示了該設計可使電子-空穴分離效率提高數十倍，設計的復合結構在光催化中展現出顯著改善的活性。這項突破性研究進展，有助于加深人們對復合結構材料中電荷行為的認識，也對光解水制氫催化劑的設計具有重要推動作用。

　　這項研究得到了科技部973計劃、國家自然科學基金、國家青年千人計劃、中科院百人計劃、中科院先導專項、中國科學技術大學重要方向項目培育基金等項目的資助。