葉軍團隊用紫外光學頻率梳測量原子核激發態，為精密計量提供平臺

　　“本來在睡覺的同事們半夜都醒了，看到消息之后他們迅速打車趕回實驗室。大家看到信號后都非常興奮。”對于最近作為封面故事發表在 Nature 的論文，張傳坤至今難忘這一幕。

　　張傳坤的導師是著名科學家葉軍，美國科羅拉多大學博爾德分校教授和美國國家科學院院士。多年來，他和團隊在原子分子光物理領域建樹頗多，課題組也吸引了來自全球不同國家的博士生。

　　圖 | 葉軍（來源：資料圖）

　　張傳坤，便是該團隊的一名在讀博士生。此前，他本科畢業于清華大學。后來，他慕名來到葉軍課題組。

　　圖 | 葉軍實驗室的核鐘團隊（來源：Ye Labs，JILA，NIST and Univ. Colorado）

　　這幾年來，葉軍課題組的多項重要科研成果陸續發表在 Nature、Science 等雜志上。前不久，該課題組又添了一篇 Nature 論文，而上述“夜半信號”則是本次研究的成功標志。

　　據張傳坤介紹，這項工作為搭建和改進基于原子核的新型時鐘提供了明確的道路。這預示著核光學鐘這一領域迎來了“黎明”，并有可能在基礎物理學、量子物理學和精確測量技術等領域帶來新的研究機會。

　　盡管目前他們更多關注于基礎研究，但是本次成果也具備一定的應用前景。總的來說，基于核能級的時鐘有望為精密計量和基礎物理研究提供下一代平臺。

　　原子核鐘的特點在于更不容易受到外界環境變化的影響。因此相比傳統的原子鐘，它可能具有更高的穩定性。

　　這一特點也使得人們可以在固體體系中對原子核躍遷進行精密測量。固體的高密度使得人們可以對大量原子核同時進行測量，以獲得更高的精密度。

　　此外，基于固體的原子核鐘不需要復雜的激光冷卻技術，因此有望比現有的原子鐘更加便攜。

　　全球定位系統和互聯網數據傳輸都依賴于高精度的計時技術，因此便攜式的小型化原子核時鐘或能帶來這些相關領域的技術革新。

　　（實驗示意圖，來源：Nature）

　　最精確的計時工具

　　原子鐘，是目前世界上最精確的計時工具。人們可以通過激光精準操控原子中電子的躍遷，來實現對頻率和時間的精確測量。

　　相比原子鐘的電子躍遷能級，原子核的能量通常要高出很多。原子核躍遷對應的波段多為 X 光或伽馬射線。在這些頻段，人們目前還沒有能精密測量和控制原子核躍遷的高度相干的光源。

　　在 20 世紀 70 年代，人們發現釷-229 元素存在一個非常低能量的激發態，對應于真空紫外光的波段。這個低能量激發態的壽命較長，因此，釷-229 原子核被認為非常適合用來建造核鐘。

　　恰好葉軍團隊在這個波段的激光技術上已經積累了不少優勢。早在 2005 年，該課題組就和德國馬克思普朗克量子光學研究所分別獨立搭建了基于飛秒光學諧振腔的真空紫外光學頻率梳。

　　在 2012 年，該團隊首次利用極紫外光學頻率梳對惰性氣體中的電子躍遷進行了精密的頻率測量。

　　基于此，葉軍團隊的張傳坤等人對現有激光器進行了重新設計，以便精確地激發和探測釷 229 的原子核激發態，為打造基于原子核的新型時鐘提供基礎。

　　原子核從激發態到基態的衰變有不同的路徑。在有些情況下，衰變的能量會以一個光子的形式發射出來。

　　本次研究中，他們重點探索了這種光子發射過程。據張傳坤介紹，有時能量可能會直接轉移給核中的一個電子，從而使該電子獲得動能。

　　在一開始，他和同事主要研究這種能量轉移給電子的過程，所以當時所使用的樣品和最終使用的有樣品所不同。

　　他們在這項電子轉換樣品的制備上投入了大量精力。然而在這項實驗中，他們暫時沒能取得預期的成果。

　　2023 年，歐洲核子研究中心的研究人員通過加速器產生了釷原子的激發態，并成功觀測到了光子發射的現象。

　　自那以后，葉軍團隊的研究也開始轉向利用光子熒光手段來探測原子核的激發態。

　　此外，他們還與來自奧地利和德國的研究人員開展合作。其中，奧地利維也納工業大學托爾斯滕·舒曼（Thorsten Schumm）實驗室的合作者向他們提供了高濃度的摻雜釷-229 的氟化鈣晶體樣品。IMRA America 公司的研究人員協助葉軍團隊搭建了實驗中用到的高功率光纖光梳。

　　通過多方的合作，葉軍團隊得以將這一新型激光系統與晶體樣品結合，最終順利完成了這項研究。

　　夜半信號，引得同事凌晨打車返回實驗室

　　張傳坤表示，自己至今記得觀察到躍遷的信號時的那個晚上。

　　一周多之前，他和同事剛剛收到從奧地利郵寄過來的樣品后，立即將它放入真空箱中，經過幾天的調試和處理后便開始了實驗。“那天是 5 月 22 號，我記得非常清楚。”張傳坤說。

　　當他們調試好激光設備時，由于激光器的預熱和調試需要一定的時間，所以他們在當天下午才正式開始采集數據。

　　考慮到數據采集周期較長，可能需要幾十個小時，四位負責這項課題的同事決定分兩班倒，以確保在激光器調試好的情況下多采集一些數據。

　　張傳坤當時負責夜班，負責值白班的同事們在休息。大約在晚上 23:30 左右，他在監控屏幕上看到了原子核躍遷的信號。

　　看到這個信號時，他既激動又緊張。緊張是因為在過去的實驗中，由于時序問題或設備連接不當，有時也會出現虛假信號。

　　不過，張傳坤還是在 WhatsApp 工作群里發了這條信息，告訴大家看到了一個和躍遷信號十分相似的現象，但是但還不確定是否真實。

　　于是便有了文章開頭的那一幕，同事半夜起來打車來到實驗室，他們一起繼續排查了所有可能的誤差源，通過開展不同的測試確認了信號的真實性。

　　第二天，正好張傳坤和同事要和導師葉軍開組會，盡管他們幾乎從晚上忙到凌晨，但還是準備了一份詳細的 PPT 向葉軍匯報。當張傳坤在組會上匯報了這一發現時，葉軍也非常激動。

　　最終，相關論文以《229mTh 核同質異能躍遷與 87 Sr 原子鐘的頻率比》（Frequency ratio of the 229mTh nuclear isomeric transition and the 87Sr atomic clock）為題發在 Nature[1]。

　　張傳坤是第一作者兼共同通訊，葉軍擔任通訊作者。

　　圖 | 相關論文（來源：Nature）

　　總的來說，本次成果標志著基于核的固態光學鐘的開端。這項工作中展示的核鐘和原子鐘的頻率對比將給未來的基礎物理研究提供一個新的平臺。

　　這項工作代表著精密計量學、超快強場物理學、核物理學和基礎物理學的融合。

　　目前，原子核光譜學的精度，仍然受限于激光自身的線寬。由于激光的線寬限制了測量精度，因此課題組打算進一步壓縮激光的線寬，從而提高整體測量精度。

　　另外，他們在氟化鈣晶體中觀察到了釷的躍遷現象。接下來，他們還想探索其他參數對這一現象的影響。例如，探索溫度的變化會如何影響躍遷。

　　同時，不同晶體對躍遷的影響也是他們感興趣的課。因此，他們計劃與美國加州大學洛杉磯分校的研究人員合作，在其他晶體體系中進行進一步研究。

　　此外，當前的激發態讀取主要依靠熒光，這個過程相對較慢。他們正在研究如何更快速地讀取激發態數據，以縮短測量周期，提高實驗效率。

　　在樣品制備方面，早期他們自己制備了用于探測電子激發的樣品。近期，他們與加州大學洛杉磯分校的合作者一起在 arXiv 上公布了一份預印本，介紹了采用類似技術制備的用于熒光探測的樣品，并驗證了所制備樣品在特定條件下的表現。

　　參考資料：

　　1.Zhang, C., Ooi, T., Higgins, J.S.et al. Frequency ratio of the 229mTh nuclear isomeric transition and the 87Sr atomic clock. Nature 633, 63–70 (2024). https://doi.org/10.1038/s41586-024-07839-6