近日，中國科學院大連化學物理研究所生物能源化學品研究組研究員王峰與副研究員賈秀全團隊在微液滴化學研究方面取得進展。該團隊利用微液滴的起電-放電現象，開發出水相電化學選擇性脫氯策略，并將二氯乙烷轉化為聚合物單體氯乙烯。
近年來，關于微液滴驅動的氧化還原反應的研究快速發展，但科研人員對反應過程中的電子轉移機制仍認識不足。前期，該團隊報道了液-液和固-液微界面的構建方法，提出了微液滴界面電子轉移過程的調控方法，并逐步建立了微液滴帶電界面與氧化還原性質之間的關系。
基于上述成果，該團隊在封閉環境中通過超聲驅動水在微液滴、水汽及體相之間快速轉變，制備出具有交流電壓的人造云，并實現了二氯乙烷的電化學選擇性脫氯反應。研究通過云水中的電壓和電流測量證實——尺寸較大的微液滴帶正電；水汽中尺寸較小的亞微米液滴帶負電；兩種液滴具有不同的擴散行為和空間分布。研究發現，通過封閉環境限制亞微米液滴的擴散空間，可以增強液滴之間的起電作用和放電作用。同時，電子順磁共振譜表征發現，電子轉移參與液滴的起電和放電過程，導致體相表面富集氫自由基，而微液滴富集羥基自由基。進一步，研究通過電子順磁共振譜、液相色譜-高分辨率質譜、氣相色譜等表征方法證明，水中的二氯乙烷在體相表面附近發生還原脫氯，生成氯乙基自由基中間體。進而，該中間體隨著霧化過程進入微液滴，并在其中加速氧化脫氫，生成氯乙烯。由于水在微液滴、水汽及體相之間快速轉變，避免了反應物和中間體的擴散限制，可提高超聲霧化作用下氯乙烯的生成速率和選擇性。與超聲空化作用相比，超聲霧化作用的速率提升兩個數量級，而氯乙烯在C2氣體產物中的選擇性最高可達80%左右。上述成果有望助力有機氯廢水的升級利用。
相關研究成果以Microdroplet-mediated multiphase cycling in a cloud of water drives chemoselective electrolysis為題，發表在《美國化學會志》（JACS）上。研究工作得到國家自然科學基金等的支持。
大連化物所實現微液滴化學脫氯制氯乙烯
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