大連化物所金催化劑研究取得新進展

　　近日，中國科學院大連化學物理研究所航天催化與新材料研究室（15室）和穆斯堡爾譜技術研究組（DNL2005）在金催化劑研究方面取得新進展。通過調節Au與羥基磷灰石（HAP）之間的金屬-載體強相互作用（Strong Metal-Support Interaction，簡稱SMSI），成功設計并制備出具有高穩定性和高活性的金催化劑（Au/TiO2-HAP）。在模擬汽車尾氣CO消除反應中，該催化劑反應穩定性優于商業三效催化劑（JM888），相關研究成果發表在Angew. Chem. Int. Ed.上。金催化研究領域國際知名學者Masatake Haruta教授發表題為Ultrastable nanogold catalyst—on the way going to practical application 的評論文章對該工作進行了highlight。

　　近年來，納米金催化劑由于對多種反應表現出優異的催化活性和選擇性而廣受關注。但金納米粒子穩定性低，在高溫環境或者反應下易聚集長大從而降低了反應活性，嚴重阻礙了金催化劑的實用化進程。制備兼具高穩定性和高活性的金催化劑面臨巨大挑戰。

　　近期，中科院院士張濤團隊和大連化物所研究員王軍虎團隊發現Au與HAP在高溫氧化條件下可以形成SMSI，引發載體對金納米粒子的包裹（J. Am. Chem. Soc. 2016,138,56-59），提高了金納米粒子的穩定性；但是，過度的包裹會覆蓋活性位，從而降低催化活性。為解決這一問題，研究團隊向HAP中摻入活性載體TiO2，調節HAP與Au之間的強相互作用，既改變了納米粒子的包裹程度，又提供了高活性反應位點，從而研制出同時具有高活性和高穩定性的負載金催化劑Au/TiO2-HAP。該催化劑經800℃高溫焙燒后仍具有可觀的CO氧化活性，且對一系列高溫反應表現出優異的反應穩定性。在模擬汽車尾氣的CO消除測試中表現出優于商業三效催化劑的反應穩定性。研究結果還表明，該催化劑中Au納米粒子位于HAP與TiO2兩種載體的界面之間：這種特殊構型使金納米粒子靠近HAP的一側由于SMSI作用被HAP包裹，確保了催化劑優異的抗燒結性和穩定性；同時，靠近TiO2一側裸露，可以與反應底物直接接觸，確保了催化劑的高活性。該催化劑不僅顯示出潛在的實用性，更重要的是，該催化劑的設計與制備開辟了一條通過調節SMSI效應制備兼具高穩定性與高活性金催化劑的新途徑。

　　上述研究工作得到國家自然科學基金的資助。