我國學者在金屬載體相互作用研究中取得進展

圖 利用可解釋性AI算法揭示金屬-載體相互作用本質的示意圖

　　在國家自然科學基金項目（批準號：22221003、22173058、22372153、91945302）資助下，中國科學技術大學李微雪教授團隊通過可解釋人工智能（）算法，結合實驗數據，揭示了金屬-載體相互作用的本質，建立了其與材料性質之間的控制方程，提出“強金屬-金屬作用原理性判據”，解決了氧化物包裹金屬催化劑的難題。相關成果以“氧化物負載金屬催化劑的金屬-載體作用本質（Nature of Metal-Support Interaction for Metal Catalysts on Oxide Supports）”為題，發表在《科學》（Science）雜志上，文章鏈接http://science.org/doi/10.1126/science.adp6034。

　　負載型金屬催化劑是化學工業過程最廣泛使用的催化劑之一，金屬-載體相互作用的本質及其調控是高效、穩定催化劑研發中所面臨的重大科學問題。早在1978年，科學家們發現氧化物載體在高溫環境下會包裹金屬催化劑，該現象被歸結為強金屬-載體相互作用所致。然而，由于該作用敏感的依賴于催化劑的各種性質、制備過程和反應條件等，使得發展具有預測能力的一般性理論變得極具挑戰。

　　針對以上難題，研究團隊匯總了多篇文獻中的界面作用實驗數據，通過可解釋性AI算法，由材料基本性質作為特征，經過迭代式的數學操作，構建了一個由高達300億個表達式所組成的特征空間。再利用壓縮感知算法，結合理論推導，從中篩選出物理清晰、數值準確的描述符，成功建立了金屬-載體相互作用與材料性質之間的控制方程。該方程除了包含金屬-氧相互作用外，還突破性地包含了金屬-金屬相互作用這一關鍵新變量。研究發現，該作用是決定載體效應的關鍵因素。大規模神經網絡勢函數分子動力學模擬揭示，金屬-金屬相互作用還決定了氧化物包覆金屬的動力學速率，以及包覆界面處金屬-金屬鍵的占比。基于此，團隊提出了“強金屬-金屬作用原理性判據”，用以預測包覆現象的出現。該判據不僅解釋了迄今為止幾乎所有觀測到的氧化物包覆現象，還預測了更廣泛的有待發現的新體系。

　　上述所提出的“金屬-載體相互作用”理論很好的普適性。該理論適用于氧化物負載的金屬納米催化劑、金屬單原子分散催化劑，以及金屬負載的氧化物薄膜催化劑。“強金屬-金屬作用原理性判據”，原則上也同樣適用于其他金屬化合物載體的包覆行為。這一成果將助力于高活性、高選擇性、高穩定性催化劑的優化設計，有望加快新催化材料和新催化反應的發現。