新技術大幅提高硝酸鹽電還原合成氨生產效率

科技日報合肥5月10日電 （記者吳長鋒）記者5月10日從中國科學技術大學獲悉，該校曾杰教授和耿志剛教授研究團隊針對硝酸鹽電還原合成氨反應，設計了一種串聯催化劑，通過耦合銅單原子催化劑與四氧化三鈷納米片，調控硝酸鹽電還原過程中中間體的吸附能，從而促進硝酸鹽電還原合成氨過程。相關成果日前發表在《自然·通訊》上。

將廢水中的硝酸鹽通過電催化還原到氨，不僅是一種廢水處理的有效方式，也是一種可持續合成氨極具前景的方法。然而，硝酸鹽電還原過程中涉及多種含氮中間體的吸附和轉化，吸附構型的多樣性使單一催化劑難以同時滿足對于中間體的優化吸附。目前廣泛報道的銅基催化劑雖然有利于硝酸鹽的吸附，但銅基催化劑面臨的關鍵問題之一，在于亞硝酸鹽的過度積累容易導致催化劑的失活，也不利于后續加氫步驟的進行，限制了產氨率的進一步提高。

研究人員將氧化鈷納米片均勻負載于銅單原子催化劑表面，隨后的電化學測試結果表明，在硝酸鹽電還原反應中的產氨速率，相比于單獨的銅單原子催化劑和氧化鈷納米片分別提高了2.2倍和3.6倍。結合電化學原位拉曼和理論計算，銅單原子位點促進了硝酸鹽到亞硝酸鹽的轉化，而鄰近的氧化鈷可增強對亞硝酸鹽的吸附，從而促進了硝酸鹽和亞硝酸鹽的順序電還原，極大地提高了產氨速率。