紅外非線性光學晶體作為激光頻率轉換的關鍵器件，在全固態激光器中具有廣泛的應用。當前商用的中遠紅外非線性光學晶體主要包括類金剛石結構的AgGaS2（AGS）、AgGaSe2和ZnGeP2等化合物。然而，由于各自本征的性能缺陷，這些材料已不能完全滿足當前紅外激光技術發展的需求。因此，亟需開發性能優異的新型紅外非線性光學材料。為了獲得大的倍頻效應，有利于朝向一致排列的四面體是最常用的結構基元。相比于上述經典材料中規則排列的四面體基團，八面體是另一類有利于規則排列的基團，有望用于硫屬化合物光學性能的調控。但由于MQ6（M = 主族金屬元素，Q = S/Se）八面體基團較低的形成幾率，相關研究十分匱乏。
中國科學院新疆理化技術研究所晶體材料研究中心研究團隊通過利用堿土金屬八面體調控非線性活性四面體基團的排列，在AIBII3CIII3QVI8家族合成出9例新的硫屬化合物。這些化合物均結晶于P-6空間群，表明結構中堿土金屬八面體及非線性活性四面體構成的風車狀框架具有高的結構穩定性，有利于原子的替代。NaMg3Ga3Se8展示出平衡的光學性能，如大的倍頻效應（~ 1 ×AGS），較大的帶隙（2.77 eV），適中的雙折射率（0.079@546 nm），高的激光損傷閾值（~ 2.3 ×AGS）。實驗及計算結果表明，相較于AgGaQ2，堿土金屬八面體的引入降低了非線性活性四面體基團（[MQ4]）所構成結構的維度，但不影響四面體基團的朝向排列。同時，堿土金屬的引入增大了材料的帶隙。這些結果為后續設計帶隙與倍頻性能平衡的紅外非線性光學材料提供了新的思路，將激勵研究人員探索更多性能優異的八面體與四面體復合的紅外非線性光學材料。
相關研究成果發表在《美國化學會志》上（J. Am. Chem. Soc.）上。研究工作得到了國家自然科學基金、新疆自然科學基金等項目的支持。
圖1（a）AgMg3Ga3S8中Ag、Mg、Ga的配位環境；（b）四面體基團連接形成的Ga-S鏈結構；（c，e）[MgS6]與[GaS4]構成的[Mg3Ga3S24]基團；（d）AgMg3Ga3S8的三維結構；（f）AGS中形成的[Ga6S18]基團；（g）AGS的三維結構
圖2（a）NaMg3Ga3Se8和AGS在2.09 μm激光下不同顆粒度的倍頻效應；（b）實驗的帶隙值；（c）計算和實驗的雙折射值；（d）與典型硒化物光學性能的對比
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