近日,中國科學院大連化學物理研究所包信和院士、研究員汪國雄和研究員高敦峰團隊在乙烯電催化轉化利用方面取得新進展,提出反向單原子摻雜策略,實現了高活性高穩定性的乙烯電催化環氧化制環氧乙烷,相關成果發表在《德國應用化學》上。
環氧乙烷是一種用途廣泛的重要化工產品,目前工業上主要通過較高溫度和壓力下乙烯和氧氣的反應來制備,由于該反應易發生過度氧化,以及高溫高壓的反應條件,導致該過程排放出大量二氧化碳。鹵素介導的乙烯電催化環氧化反應以水為氧源,在溫和條件下進行,能有效抑制乙烯的過度氧化,是制備環氧乙烷的一條低碳路徑。然而,鹵素介導的反應環境具有強酸性、強腐蝕性、強氧化性等,對催化材料的要求極為苛刻。
工作中,團隊發展了一種單原子Ru摻雜的錳鋇礦結構KIr4O8納米線催化劑。該催化劑用于氯介導的乙烯環氧化反應時,在優化的反應條件下環氧乙烷的分電流密度最高為0.7A/cm2,環氧乙烷收率最高為92%,并且其催化穩定性優于未摻雜的KIr4O8催化劑。
該工作為利用單原子調變鄰近金屬位點的反應性提供了新思路,并拓展了碳基資源電催化轉化的反應路線。
相關論文信息:https://doi.org/10.1002/anie.202402950
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