大氣顆粒態汞在運輸過程中可能受到復雜的氣-粒分配和化學轉化過程的影響,導致同位素分餾并改變原始的同位素特征,使得直接利用汞同位素追蹤來源變得更加困難。
考慮到大氣顆粒態汞可能存在晝夜的光化學過程差異,中國科學院地球化學研究所陳玖斌課題組博士黃強利用汞穩定同位素研究了北京大氣顆粒態汞的同位素組成晝夜變化。通過定量分析晝、夜PM2.5樣品的汞同位素組成,發現顆粒態汞的同位素組成,尤其是非質量分餾具有顯著的晝夜交替變化規律(如圖右所示),白天樣品(day)的非質量分餾Δ199Hg比夜間(night)顯著較高。通過樣品的地球化學特征和氣團軌跡模型分析,結果表明這種晝夜變化不是由源貢獻的變化引起的,而更可能是由于顆粒上的二價汞的光化學還原所產生的。該研究的結果表明,除一般認為的晝夜溫差變化引起晝夜顆粒態汞的質量濃度變化外,大氣顆粒態汞發生的光化還原過程,也可導致顆粒態汞的質量濃度晝夜變化,該過程產生的氣態單質汞,也可能是大氣中氣態單質汞的一個貢獻端元,顆粒態汞與氣態汞的轉化過程還有待深入研究。
該項目得到國家自然科學基金、科技部重點研發計劃等資助。相關成果已發表于Atmospheric Chemistry and Physics。
大氣顆粒態汞穩定同位素研究
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