研究背景
通過費托合成將合成氣(CO+H2)轉化為烯烴(FTS),是從生物質、天然氣等非石油原料出發制備化學品的重要途徑,具有重要的工業應用價值。近年來,該領域屢屢獲得突破,使合成氣轉化成為催化領域非常重要且活躍的研究方向。對于合成氣制烯烴而言,一個非常重要的挑戰在于:~50%的CO會轉化為C1副產物(CO2和CH4),使得整個反應的碳原子的利用率太低,難以滿足原子經濟性要求,同時也增加了分離成本。
那么,為什么會有C1副產物生成呢?1.
合成氣制烯烴過程中會產生水,在高溫下,水和CO共存不可避免地讓CO轉化為CO2(水汽變化WGS反應);
2.
鐵基FTS催化劑在合成氣制烯烴過程中通常會產生大量CH4.
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本文亮點
針對以上問題,武漢大學定明月教授團隊設計了一種疏水的FeMn@Si核殼結構催化劑,有效地阻止了合成氣制烯烴過程中CO2和CH4副產物的生成。1)該催化劑以Mn摻雜的Fe納米顆粒為活性組分,通過在其外面包覆一層疏水的無定形二氧化硅,使得碳化鐵活性中心免受反應中生成的水的氧化,并縮短了水在催化劑表面的停留時間,從而抑制了與水有關的副反應(WGS)。2)Mn和Fe之間的電子相互作用提高了烯烴的收率,抑制了甲烷的生成。3)這種多功能催化劑將CO2和CH4的總選擇性抑制在22.5%以下,并且在56.1%的CO轉化率下烯烴單程收率高達36.6%。
相關工作發表在最新一期Science上,University of Groningen Nijenborgh的Jingxiu Xie對本工作進行了評述(DOI: 10.1126/science.abg1750)。
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