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  • 發布時間:2018-05-17 16:37 原文鏈接: 生物質和煤燃燒排放的水溶性“類腐殖質”研究獲進展

      “類腐殖質”(Humic Like Substances, HULIS)是一類成分復雜的有機混合物,是氣溶膠中水溶性有機質的重要組成部分,廣泛存在于大氣環境中。由于具有較強的吸光性和吸濕性,HULIS參與多種大氣過程,如云凝結核的形成、太陽光吸收和散射等,對區域氣候和人體健康等有著重要影響,已成為大氣科學研究的熱點之一。氣溶膠中的HULIS來源廣泛,其中生物質燃燒排放被認為是大氣中HULIS最主要的一次源。在我國,煤燃燒排放對氣溶膠污染的貢獻很大,但對于煤燃燒排放HULIS的了解比較缺乏。基于上述原因,近期,中國科學院廣州地球化學研究所彭平安課題組副研究員宋建中等利用超高分辨率的傅里葉變換離子回旋共振質譜儀(FT-ICR MS)系統研究了生物質和煙煤燃燒排放水溶性HULIS的分子組成和特征,并探討了不同燃燒源對大氣HULIS的影響。

      該研究發現,燃燒源水溶性HULIS是一類有機大分子的混合物,m/z分布范圍在150-700,并且在m/z= 150-400范圍強度最高。這與大氣氣溶膠、雨水和云水中水溶性有機物分子量范圍相似,表明了生物質和煤燃燒都是大氣水溶性HULIS的重要來源。根據每個負離子的豐度,得到了不同物質燃燒排放HULIS的平均分子式為C15.4H18.4O6.16N0.38S0.06(玉米秸稈)、C16.1H17.7O6.44N0.58S0.06(水稻秸稈)、C19.4H23.9O4.89N0.26S0.10(馬尾松枝)和C14.1H15.2O4.75N0.23S0.48(煙煤)。與環境樣品相比,煤煙HULIS中含有相對較多的含S化合物,表明了煤燃燒排放可能是大氣HULIS含硫成分的重要來源。

      雖然不同燃燒源HULIS均由CHO、CHON、CHOS和 CHONS等化合物組成,但不同的HULIS表現出各自的特點。生物質燃燒排放HULIS含有較多的CHON化合物,并且幾乎所有化合物都顯示氧-氮比(O / N)≥3表明了這些CHON化合物主要由硝基化合物(-NO2)和有機硝酸鹽(-NO3)組成(圖1)。煤燃燒排放HULIS則具有較多的具有較高不飽和度的含硫化合物(CHOS和CHONS),含硫組分可占總分子數的48%,暗示著對大氣污染的重要影響。在煤煙CHOS化合物中,超過91%的CHOS化合物的O/S比率大于4,并且大部分CHOS的化合物的DBE值等于或大于4,表明了芳香有機硫酸酯結構的大量存在。在CHONS化合物中(圖2),31.6%的CHONS分子式有七個或更多的O原子,意味著這些CHONS化合物包含一定量的含硝基氧的有機硫酸酯物質。

      綜合來看,這項工作提供了有關生物質和煤炭燃燒排放的HULIS的分子結構特征的信息,對于人們更好地理解燃燒排放對大氣HULIS以及棕色碳的影響具有重要的意義。

      該研究工作得到了國家自然科學基金(41390240, 41705107, 41473104)的資助,相關成果發表在國際期刊Environmental Science & Technology上。

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