不銹鋼中五害元素的存在會嚴重降低材料的機械性能,極易使不銹鋼的持久強度及塑性降低,因此其含量必須嚴格控制。目前,文獻報道的測定鋼鐵及其合金中的As、Sb、Sn、Bi、Pb的方法主要有可見分光光度法、原子吸收光譜法、電化學分析法、萃取-石墨爐原子吸收光譜法等。石墨爐原子吸收光譜法選擇性好,絕對靈敏度極高,但背景高、受基體干擾嚴重等影響。文獻中曾提出的一些消除干擾的方法如第三液相萃取-石墨爐原子吸收光譜法該法分析過程較煩瑣,測定時間長、也較難以掌握。本法通過對石墨爐加熱程序中的干燥時間、灰化溫度及原子化溫度等進行了優化,不需基體分離,進行直接測定,簡化了檢測步驟,靈敏度和準確度符合檢測要求。該法已應用于不銹鋼中五害元素的分析,經標樣對照分析獲得了滿意的結果。
1 實驗部分
1.1 主要儀器與試劑
美國PerkinElmer公司AA-600 型石墨爐原子吸收光譜儀,備有HGA-500型石墨爐,AS-800型自動進樣器,PerkinElmer帶平臺石墨管,純氬作保護氣體,空心陰極燈或無極放電燈作光源。
As標準溶液:1000 mg/mL(10%HCl介質)為貯備液;
Sb標準溶液:1000 mg/mL(10%HCl介質)為貯備液;
Sn標準溶液:1000 mg/mL(10%HCl介質)為貯備液;
Bi標準溶液:1000 mg/mL(10%HNO3介質)為貯備液;
Pb標準溶液:1000 mg/mL(10%HNO3介質)為貯備液;
10.00 mg/mL和1.00 mg/mL標準溶液使用時用水稀釋而成;高純鐵。
HNO3和HCl均為優級純。
1.2 樣品處理
稱取250 mg試樣于150 mL石英燒杯中,加入4 mL HCl和2 mL HNO3,低溫加熱溶解,稀釋至100 mL石英容量瓶,混勻。同時做試劑空白。以備測定用。
1.3 測定方法
分別取一定量的空白溶液、標準溶液和樣品處理溶液于石墨爐專用杯中,測定錫時加入基體改進劑Pd(NO3)2,按照儀器的設定條件,在石墨爐原子吸收分光光度計上采用自動進樣器依次測量空白溶液、標準溶液和試樣溶液中各元素的吸光度,從工作曲線上查得各元素的含量。
1.4 工作曲線的繪制
稱取5個250 mg純鐵于150 mL石英燒杯中,分別加入0.5、1.0、3.0、5.0、10.0 mL As、Sb、Sn、Bi、Pb標準溶液(均為1 mg/mL),加入4 mL HCl、2 mL HNO3,以下按1.3節進行操作。
2 結果與討論
2.1 溶解酸的選擇
不銹鋼試樣只有王水才能溶解。在試樣能溶解的情況下,酸度不能太高,否則空白太高而影響測定,經過試驗確定用4 mL HCl、2 mL HNO3。
2.2 基體改進劑的應用
試驗中發現,不加任何基體改進劑而直接測定不銹鋼中的Pb、Sb、As靈敏度較高、重現性較好,而Sn、Bi兩個元素重復性差、靈敏度較低。為此,分別對不同濃度的Pd(NO3)2、Mg(NO3)2、Ni(NO3)2、Pd(NO3)2+ Mg(NO3)2、Ni(NO3)2+ Mg(NO3)2等常用的基體改進劑存在時測定不銹鋼中的Sn、Bi,Sn的靈敏度、重現性都有所改善。結果表明,Pd(NO3)2與Mg(NO3)2均可改善測定Sn的靈敏度和重現性,而1.00 mg/mLPd(NO3)2效果zui佳。其用量在5~15 mL,GF-AAS直接進樣測定不銹鋼中的Sn可以得到較高而穩定的吸光度和較低的背景。因此,選1.00 mg/mL Pd(NO3)2為基體改進劑、用量10 mL測定Sn。Bi用無極放電燈作光源來提高它的靈敏度。
2.3 進樣量的確定
在所選條件下,進樣量在10~20 mL,吸光度隨進樣量的增加而增高。為獲得穩定測定值和底背景,選定進樣量為15 mL。
2.4 升溫程序的設定
一個典型的石墨爐升溫程序至少包括4個步驟,干燥、灰化(熱分解)、原子化和清除。
2.4.1 干燥溫度及時間
干燥的目的是將樣品溶液中的溶劑趕走,干燥程序是否設定合適將會影響到測定吸光度的重復性和石墨管的壽命。為使待測元素與基體完全分離,采用多步斜坡升溫程序進行干燥。
2.4.2 灰化溫度及時間
灰化步驟的目的是讓與測定元素共存的那些物質在原子化階段到來前走掉,以免在原子化步驟對測定信號產生影響。經試驗確定灰化分兩步進行:*步灰化、不停氣,可以用氬氣載帶去除非測定物質;第二步灰化、停氣,使石墨管溫度平衡,改善測定精度。
2.4.3 原子化溫度及時間
原子化步驟的作用就是將要測定的元素從離子或分子狀態變成為處于基態的自由原子,以便進行光度測量。
2.4.4 清除溫度及時間
清除步驟的目的是要將此次測量中留下的分析物,樣品基體等去除掉,防止它們對下一次測量產生干擾。綜合上述因素,經過大量試驗各個元素的測定條件如表1。
表1 石墨爐原子吸收光譜法測定條件
元素 | 分析線 波長/nm | 通帶寬度/nm | 燈電流/mA | 溫度/℃ | |||
干燥 | 灰化 | 原子化 | 凈化 | ||||
As | 193.7 | 0.7L | 18.0 | 110~130/ 30s | 130~1200/ 20s | 2000 5s | 2550/3s |
Sb | 217.6 | 0.7L | 20.0 | 110~130/ 30s | 130~1000/ 25s | 1900 5s | 2400/3s |
Sn | 286.3 | 0.7L | 30.0 | 110~130/ 25s | 130~1400/ 30s | 2250 5s | 2450/3s |
Bi | 223.1 | 2.0L | 380 | 110~1303/30s | 130~450/ 30s | 1500 5s | 2500/3s |
Pb | 283.3 | 0.7L | 10.0 | 110~130/ 25s | 130~850/ 25s | 1600 5s | 2450/3s |
2.5 共存離子的干擾及消除
隨著石墨爐升溫程序的溫度不斷上升,大部分共存離子不產生干擾。基體元素Fe對砷、銻、錫、鉍、鉛的測定有影響,采用基體匹配的方法來消除干擾。
2.6 方法準確度
用上鋼五廠研制的標準樣品GSBH 40115-96-6進行測定分析,結果見表2。
表2 測試結果的準確度
指標 | As | Sb | Sn | Bi | Pb |
標準值/% | 0.0099 | 0.0081 | 0.015 | 0.0004 | 0.0015 |
測定值/% | 0.0095 | 0.0078 | 0.016 | 0.0005 | 0.0017 |
國標允許差/% | 0.0020 | 0.0020 | 0.0025 | 0.00015 | 0.0003 |
2.7 方法的精密度
精密度試驗在確定的儀器工作參數與分析方法下,測得方法精密度數據,以牌號為GSBH 40115-96-6的不銹鋼標樣連續測定5次,精密度通常用相對標準偏差來表示(RSD),見表3。
表3 方法精密度