多層和單層石墨烯的電子色散不同，導致了拉曼光譜的明顯差異。圖2 [1,2]為532nm激光激發下，SiO2（300nm）/Si基底上1~4層石墨烯的典型拉曼光譜圖，由圖可以看出，單層石墨烯的G’峰尖銳而對稱，并具有完美的單洛倫茲（Lorentzien）峰型。此外，單層石墨烯的G’峰強度大于G峰，且隨著層數的增加，G’峰的半峰寬（FWHM：full width at half maximum）逐漸增大且向高波數位移（藍移）。雙層石墨烯的G’峰可以劈裂成四個洛倫茲峰，其中半峰寬約為24cm-1。這是由于雙層石墨烯的電子能帶結構發生分裂，導帶和價帶均由兩支拋物線組成，因此存在著四種可能的雙共振散射過程（即G’峰可以擬合成四個洛倫茲峰）。同樣地，三層石墨烯的G’峰可以用六個洛倫茲峰來擬合。此外，不同層數的石墨烯的拉曼光譜除了G’峰的不同，G峰的強度也會隨著層數的增加而近似線性增加（10層以內，如圖3[3]所示），這是由于在多層石墨烯中會有更多的碳原子被檢測到。綜上所述，1~4層石墨烯的G峰強度有所不同，且G’峰也有其各自的特征峰型以及不同的分峰方法，因此，G峰強度和G’峰的峰型常被用來作為石墨烯層數的判斷依據。但是當石墨烯層數增加到4層以上時，雙共振過程增強，G’峰也可以用兩個洛倫茲峰來擬合，拉曼譜圖形狀越接近石墨。所以，利用拉曼光譜用來測定少層石墨烯的層數具有一定的優越性（清楚、高效、無破壞性），其給出的是石墨烯的本征信息，而不依賴于所用的基底。
圖2 （a）1,2,3,4層石墨烯的拉曼光譜；（b）1~4層石墨烯的拉曼G’峰 [1,2]
舉例說明，圖3[3]揭示了1~10層石墨烯的拉曼光譜（1550cm-1-1640cm-1），右上角插入的圖為石墨烯材料在60 Torr的NO2下熱暴露前后的拉曼光譜圖。由圖可知，對于單層石墨烯和雙層石墨烯，G峰分別位于1614 cm-1和1608 cm-1附近。而三層石墨烯的G峰被劈裂成兩個峰，分別位于1601.5 cm-1和1584 cm-1附近，后者標記為G-（低強度峰）。隨著石墨烯層數超過3層時，G峰出現在1582 cm-1和1598 cm-1處，低強度峰的峰強也隨著層數的增加而增加。由此可以確認NO2在石墨烯最表層和最里層的吸附效果。
圖3 1~10層石墨烯的拉曼光譜[3]
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