華東理工大學生物工程學院，生物反應器工程國家重點實驗室教授張立新/劉雪婷團隊，闡明了雙功能萜合酶調控碳骨架形成的催化機制，完善了萜合酶家族的結構功能關系信息，為利用蛋白質工程改造萜合酶發現新穎萜類天然產物提供了新思路。相關研究發表于《德國應用化學》。
萜類化合物是是天然產物藥物研發的重要來源，已有多種萜類藥物應用于臨床，但萜合酶如何精密調控萜類前體的環系演化規律仍待解答。真菌來源的二倍半萜合酶通常含有催化異戊二烯鏈延伸和環化兩個結構域，被統稱為雙功能萜合酶。以往研究表明，可以通過改造雙功能萜合酶環化結構域，拓展雙功能萜合酶的催化功能及其催化產物結構，助力新穎骨架結構二倍半萜類化合物及其生物學功能的研究與開發。
研究團隊從自主構建的植物內生真菌酶庫中選擇了有改造潛力的萜合酶，結合分子動力學分析方法，比較TypeB型雙功能二倍半萜合酶PfNS和AcOS的環化結構域，并推測雙功能二倍半萜合酶的關鍵功能位點，對關鍵芳香族氨基酸簇和酶催化進行功能驗證。在此基礎上，研究團隊實現了TypeB型二環和三環骨架的轉換，為揭示萜類環系演化規律提供了重要的理論基礎。此外，研究人員首次揭示了調控真菌雙功能萜合酶催化TypeA和TypeB型二倍半萜功能轉化的關鍵位點。
真菌來源的雙功能萜合酶計算酶工程改造圖示。圖片來源于《德國應用化學》
相關論文信息：https://doi.org/10.1002/anie.202406246
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