研究揭示準二維鈣鈦礦本征光物理過程

近日，中國科學院的大連化學物理研究所研究員任澤峰和中國工程物理研究院研究員趙一英等合作，在揭示準二維鈣鈦礦載流子本征動力學方面取得新進展。相關成果發表在《美國化學會雜志》。

飛秒瞬態吸收光譜（TAS）是一種常用的主要研究半導體載流子動力學的手段。但受限于常規的探測靈敏度，TAS一般只能探測較高載流子濃度下的動力學過程。然而，太陽能電池工作環境中的載流子濃度遠低于該濃度。因此，常規瞬態吸收光譜測得的動力學規律和真實情況下的載流子動力學規律可能相差甚遠。

二維鈣鈦礦由于其獨特的穩定性和出色的光電性能而受到廣泛關注。然而，圍繞準二維鈣鈦礦中不同二維相之間的空間相分布和能帶排列的爭論給理解載流子動力學帶來了復雜性，也阻礙了材料和器件的發展。

本工作中，研究團隊發現了2D和3D相之間載流子濃度依賴的電子和空穴轉移動力學。在線性響應范圍內的低載流子密度下，團隊測量到了電子和空穴傳輸的三個超快過程，從數百fs到數ps、數十到數百ps、數百ps到數ns，可以歸屬于2D和3D相之間的橫向外延（結構I）、部分外延（結構II）和無序界面異質結構（結構III）。此外，進一步通過考慮相分布、能帶排列和載流子動力學，團隊提出了旨在增強載流子傳輸的材料合成策略，即提高結構I和II的比例可以顯著提高電子/空穴的轉移速率；增大3D相的晶粒尺寸可以提高準2D鈣鈦礦薄膜中電子轉移速率；增加2D相晶粒尺寸可以改善空穴從3D相到2D相的轉移。

增強載流子傳輸的材料合成策略示意圖

該工作不僅為準2D鈣鈦礦的精確本征光物理學提供了深入的見解，而且也有望促進這些材料的實際應用的研發。