科學家制備出高活性高穩定性鐵單原子催化劑

 圖為： Fe-Nx/C的合成路徑以及電鏡表征圖

對于減少貴金屬在可持續能源技術研究中的消耗來說，探索具有良好氧還原活性、穩定性的非貴金屬催化劑是至關重要的。近年來，單原子Fe錨定在N摻雜碳(Fe-Nx/C)上的催化劑因其具有最大的原子利用率和較高的本征活性而受到了廣泛關注。

近日，中科院青島生物能源與過程研究所研究員梁漢璞及其能源材料與納米催化研究組，在利用可循環再生的生物質制備Fe1單原子和Fe1Pt1雙單原子的基礎上，又開發出了一種步驟簡單、過程環保的合成方法用來制備具有氮摻雜的多孔碳納米棒負載的Fe單原子催化劑。該方法實現了在水系中合成具有Fe均勻摻雜的金屬有機框架材料前驅體，后續經過一步高溫熱解，在不需要經過酸洗處理的情況下即可獲得高度均勻分散的Fe單原子催化劑。該催化劑展現了優良的氧還原催化活性和長時間穩定性。相關成果近期發表在《美國化學會—可持續化學與工程》雜志上。

據了解，Fe摻雜的鋅基有機金屬框架結構（ZIF）材料在高溫熱解過程中會形成多孔碳載體負載的Fe-Nx活性中心，因此ZIF材料被認為是合成Fe-Nx/C催化劑(x主要為4)的合適前驅體。然而，現階段在合成ZIF前驅體及衍生獲得Fe-Nx/C單原子催化劑時通常需要用到有毒溶劑（如DMF、甲醇）和強酸清洗，對環境危害較大且極大地限制了過渡金屬單原子催化劑的規模化合成和進一步的實際應用。因此，開發制備工藝簡單、避免使用有毒及強酸堿試劑的綠色方法合成高效、穩定的單原子催化劑對于新一代燃料電池的發展具有重要意義。

梁漢璞課題組開發出的合成方法制備的具有氮摻雜的多孔碳納米棒負載的Fe單原子催化劑，在堿性介質中，其起始電位和半波電位比商業Pt/C催化劑分別高出了30 mV和60 mV。經過20小時的穩定性測試，商業Pt/C催化劑損失達到了53%而所合成催化劑僅損失5%。在酸性介質中也展現出了較好的催化性能。

當其作為負極材料組裝到鋅空電池當中，實現了142 mW cm-2的高功率密度，比商業Pt/C電池高出了近58 mW cm-2，并優于大多數已經報道的過渡金屬單原子催化劑。該研究工作為簡單、綠色地合成氮摻雜碳負載Fe單原子電催化劑提供了一種有效途徑。

該研究獲得大連清潔能源國家實驗室和中國科學院科研創新基金，青島創業創新領軍人才基金，大連化物所-青島能源所兩所融合項目基金以及中科院綠色過程制造創新研究院項目基金的支持。