科研人員發現氧摻雜可以引發層間Pt原子的重構

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近日，來自西北工業大學和西安交通大學的學者使用具有明確晶體結構和原子厚度的二維 PtTe2 范德華材料作為模型催化劑，觀察到適度的煅燒策略可以促進二維晶體 PtTe2 納米片（c-PtTe2 NSs）向氧-摻雜的二維非晶 PtTe2 NSs (a-PtTe2NSs)。實驗和理論研究共同表明，氧摻雜可以破壞 c-PtTe2 NSs 中固有的 Pt-Te 共價鍵，從而引發層間 Pt 原子的重構并徹底暴露它們。同時，結構轉變可以通過 Pt 5d 軌道和 O 2p 軌道的雜化有效地調整 Pt 活性位點的電子特性（例如，費米能級附近的態密度、d 帶中心和電導率）。因此，具有大量暴露 Pt 活性位點和優化的氫中間體結合強度的 a-PtTe2 NSs在析氫反應中表現出優異的活性和穩定性。相關文章發表在Advanced Materials。

本研究開發了一種通用的非晶化策略來調節二維 Pt 基碲化物催化劑中 Pt 活性位點的幾何和電子結構。在煅燒過程中，吸附在配位不足的 Pt 位點上的氧原子可以遷移并隨機嵌入到 c-PtTe2 NSs中。因此，c-PtTe2 NSs 中的Pt-Te 鍵斷裂，同時形成 Te-O 和 Pt-O 鍵，導致 a-PtTe2 NSs 的產生。因此，Pt 活性位點顯著暴露，它們與反應中間體的結合強度得到有效優化，使 a-PtTe2 NSs 在 HER 中具有優異的性能。這項工作的發現提供了一種有效的方法來暴露二維催化劑的活性位點并調節其電子結構，從而可以理解催化中心的幾何或電子結構與催化性能之間的相關性。

論文發表在Advanced Materials。（圖源西北工業大學）