近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員郭鵬、劉中民院士團隊基于對分子篩結構與合成的理解，使用商業化模板劑合成了一種穩定的全新超大孔磷鋁分子篩DNL-11，并利用三維電子衍射技術直接解析出DNL-11的晶體結構。相關成果發表在《美國化學會志》。
磷鋁分子篩是由磷氧四面體和鋁氧四面體共氧頂點相互連接組成，并具有規則孔道或者籠狀結構的磷鋁酸鹽材料。這類材料不僅是磷酸硅鋁分子篩和金屬磷酸鋁分子篩進一步研究的基礎，也是重要的催化劑載體和吸附劑。磷鋁分子篩的性能與其晶體結構密切相關。通常，分子篩的晶體尺寸屬于亞微米甚至納米級別，傳統的X-射線單晶衍射法難以進行精確的結構分析，這在一定程度上限制了分子篩的發展。
“DNL-11”分子篩示意圖。大連化物所
工作中，研究人員通過上述先進表征手段，理解了已知分子篩中結構導向劑的作用機制，并應用于分子篩的設計合成過程。團隊通過使用商業化結構導向劑，合成了一種全新拓撲結構的分子篩，命名為“DNL-11”。進一步地，團隊利用三維電子衍射技術與PXRD精修技術對DNL-11進行結構解析與精修，直接確定了DNL-11的晶體結構，以及結構導向劑的落位。研究發現，DNL-11擁有一維的16元環超大孔道，其中結構導向劑以兩列交叉的形式排列，并通過π-π堆積作用力進行超分子組裝。其所有結構導向劑均質子化，并與骨架上的氧原子發生相互作用。
此外，團隊還證明DNL-11能夠在高達1000℃的溫度下保持結構穩定，并且在極低濕度環境（濕度=5%）中展現出良好的水吸附性能。
相關論文信息：https://doi.org/10.1021/jacs.4c01393
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