在一層30nm厚的連續金膜上制備一系列直徑約為100-150nm的等離子體金納米盤,金膜與金納米盤之間被一層幾個納米厚的氧化物隔離層所隔開。對超快響應過程的控制(探針光)取決于隔離層的厚度和成分,以及激發波長(泵浦光)。
來自納米尺度材料中心的納米光子學研究組的科學家演示了對混合等離子體納米結構中時間分辨的光學響應過程進行控制的能力,這些科學家包括來自阿爾貢材料科學部門、艾莫利大學和俄亥俄大學的合作研究者。
這項研究發現,納米系統的幾何形狀、材料成分和激發波長的不同,可以對納米系統中的超快時域和頻域響應產生異常強烈的改變。研究團隊觀察到“熱點”(譯者注:光入射到等離子體納米結構中,由于結構對光的強局域,在結構的某些地方,比如邊角處,會形成增強的光場,稱之為“熱點”)可以對等離子體納米結構中的瞬時信號產生強烈的超快貢獻。建模分析表明,這個貢獻的強度與納米結構中被高度激發的表面電荷的生成效率有關。這個強烈的超快分量被歸因于熱點中熱等離子體電子(譯者注:熱等離子體電子,即高能量的等離子體電子)的有效生成。這項研究發展并演示了利用特殊設計的等離子體納米結構來生成高能電子的原理,有望應用于太陽能光催化、光探測器和非線性器件等領域。
金屬納米系統中光與物質的相互作用受到表面電子的集體振蕩支配,這種集體振蕩稱為等離子體。在金屬納米顆粒中激發等離子體后,等離子體通過帶內和帶間躍遷被金屬電子所吸收,從而成電子的非熱分布。被激發的電子通過電子-電子相互作用在數百飛秒(譯者:飛秒即10的15次方分之一秒)內達到平衡,形成熱電子分布,緊接著通過電子-聲子散射在幾個皮秒(譯者注:皮秒即10的12次方分之一秒)的時間尺度發生進一步弛豫。在頻域上,被激發的電子通過改變金屬的介電常數而對顆粒的等離子體諧振帶來改變。
這些研究結果提供了一種對精心設計的納米顆粒結構中的超快響應進行調控從而獲得所想要的時間和光學響應的方法。這項工作發展了激發等離子體的原理,可以被應用于一系列應用領域,包括光催化、光探測器和非線性器件。納米尺度材料中心的研究能力包括制備、超快光譜術、消光光譜術和基于軟件COMSOL的分子建模。
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