金屬N4活性中心高效電催化二氧化碳還原研究獲進展

　　近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室研究員鄧德會團隊在金屬-N4活性中心高效電催化二氧化碳還原研究中取得新進展，相關成果以快訊的形式發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed. DOI: 10.1002/anie.201808593）上。

　　金屬-氮-碳是一類具有優異電催化CO2還原性能的催化劑，但目前的制備方法很難獲得結構明確且均一的該類催化劑，這嚴重制約了對其活性中心及催化反應機理的認識。為了探究該類催化劑的反應機理及不同金屬中心的活性趨勢，該研究團隊在長期對金屬-N4活性中心結構認識及其催化反應研究（Sci. Adv.，Nat. Nanotechnol.，Angew. Chem. Int. Ed.，Nano Energy，Chem）的基礎上，利用具有明確金屬-N4結構的系列3d金屬酞菁作為模型催化劑進行實驗，并結合理論計算、電化學實驗及同步輻射X射線原位吸收譜對該體系進行了系統深入的研究。理論計算首先分析了不同金屬酞菁電催化還原CO2的反應機理及活性趨勢，結果表明，與其他3d金屬酞菁相比，鈷酞菁具有最優異的催化性能。鈷酞菁的高催化活性源于活性中心鈷既有利于*COOH的形成，也有利于*CO的脫附。電化學實驗驗證了理論計算的結果，實驗表明鈷酞菁可高選擇性地將CO2還原成CO，在最優電位-0.8V vs. RHE時，CO的法拉第效率高達99%，并顯示了高的穩定性。該工作揭示了具有均一金屬-N4活性中心電催化還原CO2的反應機理及活性趨勢，并為設計高性能金屬-氮-碳催化劑提供了重要借鑒。

　　該研究工作與西湖大學博士肖建平、廈門大學教授田中群和王野、中科院上海應用物理研究所研究員司銳等合作完成。該研究得到國家科技部重點研發計劃、國家自然科學基金委、中科院前沿科學重點研究項目、教育部能源材料化學協同創新中心（2011·iChEM）的資助。