AOM：單層六邊形WS2熒光不均勻分布？武大發現最新機理

　　近年來，單層過渡金屬硫族化合物（TMDs）優異的光、電特性，比如，直接帶隙、強激子效應、強非線性效應和自旋-能谷鎖定等引起了人們廣泛研究興趣。這些特性使得TMDs材料在光電子器件和谷電子器件中具有潛在的應用前景。在TMDs材料中，空位缺陷和晶界通常是分子吸附位點或電荷散射中心。這些缺陷會形成一些激子束縛中心從而影響材料熒光強度、谷極化度或者遷移率等等光電性質。在光學亮態材料MoX2（X=S/Se）中，常見的S/Se缺陷是影響材料熒光量子效率的重要缺陷類型；而對于光學暗態材料WX2（X=S/Se），金屬W缺陷則在調制材料光學性質方面起到重要作用，比如作為單光子源和調控谷極化度。為了加快單層TMDs材料的集成化和應用化進程，化學氣相沉積法（CVD）以其大面積制備、高度可控和低成本的優勢受到了研究學者的青睞。但是，與機械剝離的TMDs材料相比，CVD制備的TMDs材料的缺陷濃度和類型更多，這極大地影響了其光學性質。其中，CVD制備的TMDs暗態材料WX2也因缺陷的存在而呈現出了各種熒光分布圖案。然而，這種缺陷調制TMDs材料光學性質的內在機理尚未被研究清楚，其中缺陷束縛的激子和帶邊激子的競爭關系也尚未被完全理解。

　　來自武漢大學納米光學課題組的張順平教授與袁聲軍教授的計算物理課題組合作，對化學氣相沉積制備的單層六邊形WS2中“花瓣”型的熒光分布機理進行了研究。溫度依賴的熒光表征揭示了缺陷束縛的激子和帶邊激子在變溫過程中的競爭關系。根據高分辨透射電鏡表征，研究者發現W和S混合缺陷（WSx-vacancy）密度跟熒光強度成正相關。進一步通過分子吸附脫附熒光表征和理論計算缺陷摻雜效應分析可知，這種W和S的混合缺陷會在帶隙中引入相對對稱分布的n摻雜和p摻雜缺陷能級。這使得在分子吸附脫附熒光實驗中，WS2的熒光強度表現出對周圍環境變化反應不靈敏的特征。最后，綜合光學表征、電鏡表征和理論計算，研究者推測具有最低形成能的WS-vacancy是這種具有“花瓣”熒光分布的單層WS2中最有可能的缺陷類型。該項工作闡明了缺陷導致單層WS2熒光不均勻分布的物理機制，對通過缺陷工程調制TMDs材料光學和電學性質提供了重要指導。相關結果發表在Advanced Optical Materials上。張順平教授和袁聲軍教授為論文共同通訊作者，武可博士后和鐘紅霞博士后為論文共同第一作者。

　　上述研究工作得到了國家自然科學基金（91850207，12104421，51771078等）和國家重點研發計劃（2017YFA0303504，2018YFA0305800）等項目的支持。

　　論文信息：

　　Revealing the Competition between Defect-Trapped Exciton and Band-Edge Exciton Photoluminescence in Monolayer Hexagonal WS2

　　Ke Wu, Hongxia Zhong, Quanbing Guo, Jibo Tang, Zhenyu Yang, Lihua Qian, Shengjun Yuan*, Shunping Zhang*, Hongxing Xu

　　Advanced Optical Materials

　　DOI: 10.1002/adom.202101971