作為清潔發電技術,液體燃料電池可以直接將燃料中存在的化學能轉化為電能,減少二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)等有害氣體的排放。在各種液體燃料中,甲酸具有毒性低、不可燃、能量密度高、通過Nafion膜的交叉通量低等優點。以甲酸為燃料的直接甲酸燃料電池(DFAFC)被認為是最有前途的便攜式能源設備之一。同時,Pt基材料由于對甲酸分子和反應中間體具有顯著的親和力和較低的活化能,因此被廣泛用作甲酸氧化(FAOR)反應的有效催化劑。
然而,由于CO中毒的存在,Pt基催化劑的活性和穩定性往往受到影響,導致FAOR的活性和穩定性大大降低。此外,為了促進DFAFCs的實際應用,還需要解決Pt基催化劑動力學性能不理想的問題。因此,設計并開發具有活性、穩定性和抗毒性的Pt基FAOR催化劑具有重要意義。


近日,廈門大學卜令正和黃小青等合成了一系列三方相PtTe2(t-PtTe2)和立方相Pt(c-Pt)共存的二維PtTe異質結納米片組裝體(Ptx-PtTe2 HJNSAs,x= 0、1和2),并將其用作高效的FAOR催化劑。
實驗結果表明,最優的Pt2-PtTe2 HJNSAs具有不同原子層之間緊密排列的交錯異質結構,其質量活性和比活性分別可達6.1 A mgPt?1和8.4 mA cm?2,優于Pt/C、Pt1-PtTe2 HJNSAs和Pt0-PtTe2 HJNSAs。此外,Pt2-PtTe2 HJNSAs催化劑在0.60 VRHE下連續電解4000秒后活性僅發生輕微下降,且反應后材料的結構未發生明顯變化,表明其具有優異的穩定性。


原位光譜表征和理論計算表明,Pt2-PtTe2 HJNSAs催化劑更傾向于脫氫反應,對CO中間產物的耐受性更強,表現出優異的FAOR反應動力學和穩定性。具體而言,c-Pt和t-PtTe2相之間的不對稱電子相互作用微調了脫氫途徑,抑制了脫水途徑,提高了CO耐受性;同時片層間的緊密堆積有助于催化過程中的快速電子轉移,提高了FAOR的反應動力學。總的來說,該項工作通過二維異質結相控制有效地提高了材料的催化活性,為設計高性能Pt基FAOR催化劑提供了一種可行的策略。