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  •   國際頂級學術期刊Science雜志在線發表了太原理工大學作為第一單位的研究論文“Ethane/ethylene separation in a metal-organic framework with iron-peroxo sites [Science, 2018, doi: 10.1126/science.aat0586]”。其中,化學化工學院李立博講師是論文的第一作者,美國德州大學圣安東尼奧分校林銳標博士為共同第一作者,化學化工學院李晉平教授,美國國家標準與技術研究院WeiZhou博士和美國德州大學圣安東尼奧分校陳邦林教授為本文的共同通訊作者。這是太原理工大學首次在《Science》或《Nature》主刊上以第一單位發表研究論文,是一次歷史性的突破。

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      低碳烴是石油化工的重要基礎原料,然而其生產和提純過程中都伴隨著較高的能耗和污染,帶來巨大的經濟效益的同時,也引起了一系列的能源危機和環境問題。乙烯作為全球最重要的化工原料(2016年全球產量超1.7億噸),其產能及生產技術水平是一個國家石油化工發展水平的重要標志。傳統蒸汽裂解生產乙烯的過程中,會不可避免的產生乙烷等副產物,為了得到高純度聚合級乙烯產品,工業上常常需要多步多級的低溫精餾,導致產生巨大的生產能耗。

      近年來,利用吸附分離工藝,以新型金屬有機骨架材料(MOFs)為吸附劑實現碳氫化合物的高效分離,已成為學術界研究的熱點。傳統思路對乙烷/乙烯分離的研究,集中于利用MOFs材料中的不飽和金屬空位與乙烯形成的π鍵相互作用而選擇性吸附乙烯,來實現乙烷/乙烯分離。然而在實際生產中,乙烷雜質的含量較低,需要進行多個吸附-脫附循環才能夠得到較高純度的乙烯產品,顯著提高了吸附分離的生產能耗,制約了其工業應用的發展。

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      在本文中,研究者們利用氧分子先與Fe-MOF材料中的不飽和空位結合,有效阻擋不飽和金屬空位與乙烯間的π鍵相互作用,顯著降低乙烯吸附量。同時,新構建的Fe-O2基團能夠與乙烷顯示出更強的吸附親和力,實現吸附乙烷強于乙烯,從而達到選擇性脫除乙烯中雜質乙烷的目的。

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      該設計思路不僅巧妙的實現了“乙烯-乙烯吸附反轉”,也制備出迄今最高效的乙烷選擇吸附劑,對不同濃度的乙烷/乙烯混合物一步分離得到聚合級乙烯。更重要的是,這種簡單巧妙的思路可應用于其他MOFs中,為乙烷/乙烯分離吸附劑的選擇開辟出一條新途徑。

      感謝國家自然科學基金(21136007,21606163)和山西省自然科學基金(201601D021042)等對本工作的支持。近年來,李晉平教授所領導的研究團隊在氣體分離領域不斷取得新的突破,在Science,J. Am. Chem. Soc.,Angew. Chem. Ed. Int.,J.Mater. Chem. A等系列國際著名期刊發表論文多篇,獲授權國家發明ZL十余項。


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