10月25日，中國科學院上海藥物研究所戴輝雄課題組與中國科學院大學杭州高等研究院藍樂夫課題組合作，在《自然-合成》（Nature Synthesis）上發表了題為Multi-site modifications of arenes using ketones as removable handles enabled by Pd and norbornene cooperative catalysis的研究論文。該研究通過鈀/降冰片烯催化下芳酮官能團接力Catellani反應，實現了對芳烴的多位點修飾，并進一步應用于脫氫松香酸分子庫的構建工作。
天然產物具有獨特而多樣的分子結構，是藥物研發的重要來源。有研究發現，超過50%的小分子藥物直接或間接來源于天然產物。而天然產物結構復雜、來源局限，限制了其在藥物研發中的應用。因此，發展有效的天然產物結構修飾的方法與策略以提高生物活性、改善藥物代謝性質、減輕毒性，成為藥物研發的研究熱點。近年來，戴輝雄課題組發展了配體促進的非張力芳酮碳-碳鍵活化策略。這一策略通過與不同的親核試劑反應，實現了芳酮的硼化、芳基化、炔基化、烯基化、烷基化及硅化等多種官能團轉化。
該研究發展了基于芳酮碳-碳鍵活化的Catellani反應，通過鈀/降冰片烯催化下芳酮官能團的連續接力，實現對天然產物的多位點修飾。研究以廉價易得的苯為起始原料，通過傅克酰基化、酮導向的鄰位碳氫鍵氟化及芳酮接力Catellani反應，構建了高附加值的1,2,3,4-、1,2,3,4,5-及1,2,3,4,5,6-多取代芳烴骨架。同時，研究人員運用這一策略，構建了基于天然產物脫氫松香酸的分子庫，并通過篩選耐甲氧西林金黃色葡萄球菌USA300 LAC和化膿性鏈球菌ATCC 12344的抗菌活性，獲得了高活性的苗頭化合物。
研究工作得到國家自然科學基金、國家重點研發計劃、上海市相關項目的支持。
論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s44160-024-00673-8
基于酮官能團接力實現芳烴多位點修飾
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