中國科大在復合結構催化劑設計研究領域取得進展

　　中國科學技術大學教授熊宇杰課題組通過與武曉君教授和羅毅研究團隊的張群副教授在材料設計與合成、理論模擬和先進表征中的“三位一體化”合作，再次取得新進展。研究人員設計出電荷密度可調控的半導體-金屬復合結構，并揭示了該體系在氧分子活化中電荷轉移的競爭行為和機制，進而獲得了性能顯著改善的有機氧化反應催化劑。該研究成果近日在線發表在《德國應用化學》雜志上，論文的共同第一作者是博士生龍冉和毛可可。

　　此前，有機化學家普遍認為半導體氧化物作為金屬催化劑的載體，在有機氧化反應中主要是起到催化劑模板等作用。研究人員基于金屬催化劑表面電子態和分子活化的構效關系，提出金屬納米晶體與半導體載體形成復合結構的思路和方法，通過復合結構中肖特基勢壘作用使得半導體光生電子遷移到金屬表面，從而有效地調控其表面電子態。在該工作中，研究人員首次以超快光譜和動力學測量為探針，揭示了金屬表面等離激元導致的熱電子會直接注入n-型半導體導帶，與肖特基勢壘驅動的電荷轉移形成競爭關系。在闡明微觀作用機制的基礎上，研究人員得以通過光強調控這一簡單而有效的手段，優化催化劑在氧分子活化和有機氧化反應中的活性。這項突破性研究進展，有助于加深人們對光催化劑復合材料設計的認識，也對闡明有機化學界在氧化反應中廣泛使用氧化物載體的原理具有重要意義。

　　上述研究工作得到了科技部“973”計劃、國家自然科學基金、國家青年千人計劃、中科院百人計劃、中國科大重要方向項目培育基金等項目的資助。