中國科大提出拓撲量子催化新概念

近日，中國科學技術大學教授曾杰團隊和王征飛團隊合作，提出拓撲量子催化新概念。研究人員通過巧妙設計，將拓撲量子物態調控方案用于催化實驗，為揭示催化反應中拓撲表面態“開關”效應提供了確鑿的實驗證據。相關成果日前發表于《美國化學會志》。

在多相催化中，反應物吸附、電子轉移、中間體演變等過程對催化劑的表面環境高度敏感。拓撲材料的拓撲表面態受對稱性保護，且不受局部擾動的影響。因而拓撲材料是研究催化反應中表面電子態效應的理想平臺。

此次工作中，研究人員選擇室溫拓撲材料硒化鉍為研究對象，設計兩組對照實驗探究電催化反應中的拓撲表面態“開關”效應：通過減小硒化鉍厚度，在不改變催化劑表面結構的情況下，借助量子限域效應消除其拓撲表面態；對具有拓撲表面態的硒化鉍施加強磁場，利用磁場引起的塞曼效應與軌道效應打破時間反演對稱性，進而消除拓撲表面態。

理論研究發現，有拓撲表面態的硒化鉍可以弱化關鍵中間體吸附，顯著調控關鍵中間體界面行為。根據硒化鉍的結構特性，研究人員構建出層厚分別為六納米和兩納米的硒化鉍模型催化劑。利用角分辨光電子能譜證實六納米硒化鉍存在拓撲表面態，而兩納米硒化鉍不存在拓撲表面態。電催化實驗研究表明，六納米硒化鉍二氧化碳電催化還原主要形成液態產物，而兩納米硒化鉍易產生氣態產物。當六納米硒化鉍在強磁場中電催化二氧化碳還原時，其催化性能隨磁場強度變化逐步接近兩納米硒化鉍性能。密度泛函理論研究發現，有拓撲表面態的硒化鉍通過降低產生甲酸和草酸的速控步反應勢壘，同時提高形成一氧化碳的速控步反應勢壘，致使其更易形成液體產物。因此，“開關”拓撲表面態會顯著調控二氧化碳電催化還原反應性能。

研究人員介紹，研究通過精準“開關”拓撲表面態，為凝練硒化鉍拓撲表面態和二氧化碳電催化還原反應性能構效關系提供了直接實驗證據，開辟出拓撲量子催化新方向。