CO2與炔烴反合成炔酸，可將CO2完全轉化為高值化學品，兼具環境效益與經濟效益。目前關于CO2與炔反應合成炔酸的研究多集中于使用金、銀、銅作為活性金屬設計多相催化劑來實現末端炔烴的羧化反應。
近日，中國科學院蘭州化學物理研究所通過實驗結合理論模擬的方法，推導并驗證了銀為活性金屬設計多相催化劑來實現末端炔烴羧化反應的反應過程，闡明了CeO2載體中Ov濃度與CO2參與的末端炔烴羧化反應催化活性之間的構效關系。
通過在缺陷可控的CeO2上原位錨定超小銀團簇，團隊構建了Ag/CeO2催化劑。團隊利用DFT計算進一步證實了Ov是CO2極化的活性位點，而銀的摻入通過電子調制提高了空位濃度。帶正電荷的銀團簇作為炔烴的去質子活化中心，在CO2插入過程中起到穩定炔基陰離子的作用。
團隊發現，在Cs2CO3的協助下，苯乙炔中的酸性C(sp)-H鍵被去質子化，形成末端炔基陰離子，同時與銀簇（Ag+）配位，生成銀炔中間體；CO2在CeO2表面的Ov位點上吸附并發生極化，活化的CO2插入到C≡C---Ag鍵中，生成羧酸銀中間體，隨后用鹽酸酸化獲得產物苯丙炔酸。
該研究成果證實了CO2與炔反應生成炔酸為雙位點協同催化機制，為未來構筑更高效的C-H羧化反應體系提供了可靠支撐。
相關研究成果發表在《能源化學》（Journal of Energy Chemistry）上。研究工作得到國家自然科學基金、中國科學院青年創新促進會、甘肅省科技重大專項等的支持。
CO2與炔烴反合成炔酸，可將CO2完全轉化為高值化學品，兼具環境效益與經濟效益。目前關于CO2與炔反應合成炔酸的研究多集中于使用金、銀、銅作為活性金屬設計多相催化劑來實現末端炔烴的羧化反應。近日，中國......
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