鋰離子電池的理論能量密度有限,難以滿足日益增長的能量需求。近日,西安交通大學化工學院教授唐偉聯合東南大學教授吳宇平、上海交大副教授杲祥文、空間電源所研究員李永、德國卡爾斯魯厄理工學院教授Stefano Passerini(斯特凡諾·帕塞里尼)組成的國際化創新團隊基于對SEI化學的調控,設計了一種寬溫域電解液(WTAE),助力鋰金屬電池寬溫域高效循環。
該研究成果以《寬溫域500 Wh kg-1鋰金屬軟包電池》(Wide temperature 500 Wh kg-1 lithium metal pouch cells)為題發表在國際期刊《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上。
該研究成果展示了理解SEI化學的重要性,為寬溫域電解液的設計提供了有效的策略,對推動寬溫域鋰金屬電池的技術突破和商業化進程具有重要指導意義。
鋰金屬電池(LMBs)因其高比容量的鋰金屬負極(3860mAh g-1)被視為實現超過500Wh kg-1能量密度的“圣杯”。然而,受限于金屬電極/電解液界面的不穩定性以及枝晶生長問題,鋰金屬電池循環壽命較差。在追求高能量密度的條件下(低N/P比以及低E/C比),其循環穩定性面臨更大的挑戰。此外,鋰金屬電池的性能受溫度變化影響顯著,低溫下由于鋰的傳質動力學緩慢,導致鋰枝晶生長和放電能量密度低(-40℃時低于300 Wh kg-1)。因此,基于SEI化學調控,構建寬溫域電解液,提升鋰金屬電池寬溫域循環穩定性,對于拓寬高能量密度鋰金屬電池應用場景具有重要意義與價值。
針對上述問題,該團隊通過構筑局部高濃電解液,將鋰離子溶劑化結構從溶劑主導轉變為陰離子主導,促進陰離子分解,從而在鋰金屬負極表面構建了富含LiF等無機組分的SEI界面。電化學性能測試、理論模擬計算、界面表征以及原位光學觀察的結果共同證明,富含LiF等無機組分的SEI能夠有效促進Li+在SEI中的擴散并加速其去溶劑化過程,從而提升鋰金屬負極的動力學性能,并顯著抑制低溫下的鋰枝晶生長。因此,使用該電解液組裝的5.8Ah軟包電池能夠在-40℃到60℃的寬溫度范圍內運行,實現25℃時503.3Wh kg-1的高能量密度和260次循環的優異壽命,以及-40℃時339 Wh kg-1的超高放電能量密度。
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