光電催化表面電荷與催化反應線性規律獲揭示

近日，中國科學院院士李燦、中科院大連化學物理研究所研究員范峰滔等在光電極表面的液相原位光電壓成像研究中取得新進展，巧妙的結合間距可調的鉑/硅光電極解耦催化位點和光生電荷的濃度，揭示了光電催化中表面電荷密度和催化反應間的線性規律。相關研究成果發表于《物理化學快報》。

光電化學制氫是實現太陽能到可再生氫能的重要途徑。其核心的科學問題之一是如何理解光電化學中界面電荷轉移和表面催化反應間的關系。對于光生電荷參與的催化反應，電極/溶液界面微納尺度下的復雜性使得電荷轉移和催化反應位點存在空間不一致等問題。理解局部表面電荷如何影響光電催化中產氫活性，以及如何在反應位點上揭示二者間的規律，對科學層面上認識光電化學和理性構筑光電體系非常重要。

研究中，該團隊利用液相原位空間分辨的光電壓方法，并結合間距可調的鉑陣列/硅光電極研究體系，解耦了表面催化反應和光生電荷轉移過程。通過同時調控鉑陣列間距和偏壓，研究人員發現光電極中表面局域催化反應位點上的光生電荷密度，是按照線性關系來約束催化反應電流的；與電催化不同的是，偏壓在這個體系中并不直接改變表面催化反應的活化能，而是通過影響表面電荷的濃度來約束催化性能。