分子超快成像研究獲進展實現普適性分子自層析成像

　　近日，中國科學院武漢物理與數學研究所柳曉軍研究小組提出基于飛秒強激光與氣相分子相互作用對分子結構進行層析成像的新方案，可以避免原子微分散射截面對分子結構信息提取的影響，成功從氮氣分子的光電子譜中直接讀取出分子核間距信息，首次演示了分子自層析成像方案的可行性。相關成果發表在《物理評論快報》（Physical Review Letters）上，并被遴選為“PRL Editors' Suggestion”。

分子自層析成像原理圖。飛秒強激光驅動下氣相分子發生隧穿電離，當激光電場反向時，隧穿電離電子波包返回分子的雙原子中心附近并與之發生相互作用，形成光電子衍射圖案。通過解析不同分子軸取向下的光電子譜可以直接提取出分子核間距信息。

　　分子成像技術在物理學、化學和生物學領域中扮演著重要角色。X-射線衍射和電子衍射是測定分子結構的兩種典型方法，它們分別借助外部光子和電子撞擊分子靶實現分子結構成像。近年來，隨著超快強激光與氣相原子分子相互作用研究的深入，人們發現可利用強激光驅動分子產生的相干電子波包對分子自身結構進行自探測，通過解析電子波包與母離子相互作用引起的光電子衍射圖案，獲得分子結構及其超快動力學演化信息，實現分子自成像。相比傳統的X-射線衍射和電子衍射，該方法同時具備亞飛秒時間與亞埃空間分辨能力。然而，目前自成像方法需要事先獲得分子中原子組分的微分散射截面，再借助極復雜的計算反演過程才能提取出分子結構信息。

　　近日，中國科學院武漢物理與數學研究所研究員柳曉軍、副研究員賴炫揚、博士生孫仁平等提出并實現了一種改進的、更為普適的自成像方案，可以避免原子微分散射截面對分子結構信息提取的影響，且無需復雜的計算反演。與傳統的自成像方法不同，在他們提出的方案中，通過固定光電子探測方向，改變待測分子的分子軸相對探測方向的角度，從探測到的光電子產量隨分子軸取向角的變化直接提取分子結構信息，其思想本質類似于一種層析成像方法，因此也可稱作自層析成像。由于原子微分散射截面不依賴于分子軸取向，該方案巧妙地避免了該原子參數對不同分子取向條件下的光電子產量及基于此的分子結構成像的影響，克服了現有自成像方法存在的缺陷。結合前期發展起來的高準直度的分子準直技術，研究團隊選擇雙原子分子體系開展了相關實驗研究，并成功從氮氣分子的光電子譜中直接讀取出分子核間距信息，首次演示了分子自層析成像方案的可行性。該方案可望拓展應用于更復雜的氣相分子體系，如用于讀取多原子分子體系的分子核間距信息。

　　該研究工作獲得國家自然科學基金和中科院先導B專項的資助和支持。