原子催化劑應用于生物質轉化反應研究取得新進展

近日，中科院大連化物所航天催化與新材料中心的王愛琴研究員、張濤院士團隊在長期從事單原子催化劑和生物質轉化研究基礎上，首次將高金屬載量的鎳-氮-碳（Ni-N-C）單原子催化劑應用于生物質轉化反應中并取得重要進展。相關工作以通訊形式發表在《德國應用化學》（Angew. Chem. Int. Ed.）上，并被選為熱點文章（Hot paper）。

生物質作為一種可再生碳資源，將其轉化為多元醇、芳烴、烷烴等高附加值化學品具有重要意義。鎳基催化劑在生物質的加氫、加氫裂解和加氫脫氧等反應中已被證明具有高催化活性。然而，在生物質轉化的反應介質中（強酸、高溫、水熱），大部分鎳基催化劑并不能夠穩定存在，這主要是由于低價態鎳基催化活性物種在酸溶液中容易發生溶解、流失以及聚集長大等過程，從而導致催化劑失去活性。該缺點也成為了限制鎳基催化劑應用于生物質轉化反應中巨大的障礙。因此，急需發展一種新型耐酸穩定的鎳基催化劑并用于生物質加氫領域。

該研究團隊制備了鎳載量高達7.5 wt%的Ni-N-C單原子催化劑，并應用于纖維素轉化制備多元醇反應。對比活性炭負載的鎳納米顆粒催化劑 (Ni/AC)，Ni-N-C單原子催化劑在高溫、高壓、強酸、高溫水熱的苛刻條件下，表現出很好的耐久性，催化劑可循環7次以上且未見明顯的活性降低和單原子聚集長大。通過深入表征，科研人員成功解析出了Ni-N-C單原子催化劑的活性中心為鎳單原子與4個吡啶態氮配位形成扭曲的準平面 Ni-N4基團，同時第五個吡啶態氮在縱軸方向弱吸附于鎳中心形成Ni-N5結構，氫氣分子可在該活性中心上進行有效活化。該進展對于將生物質轉化成化妝品（多元醇）、聚酯纖維（二元醇/二元酸/PX）、航空煤油（芳烴）等高附加值化學品具有重要的借鑒意義。