“雙開關協同調控”串聯催化策略助力芳胺綠色高效合成

　　華東理工大學教授段學志、特聘研究員陳文堯，北京化工大學教授何靜等，提出了“雙開關協同調控”串聯催化策略，系統性解決了多步串聯反應中的常見問題，簡化了傳統芳胺生產流程，大幅降低了能耗與物耗，在工藝可持續性和經濟性方面展現出明顯優勢，為綠色高效芳胺合成提供了新的設計理念和技術路徑。相關研究近日發表于《德國應用化學》。

　　芳香胺類化合物是制藥、染料、農藥、橡膠添加劑和雜環化合物等眾多領域的重要中間體，在醫藥和化工行業中扮演著關鍵角色。然而，傳統的芳香胺合成方法通常涉及多步反應，存在原子經濟性低、產率不足、反應條件苛刻、副產物過多以及環境問題等局限性。近年發展起來的一鍋法串聯催化方法，能夠在單一反應器中完成多個反應步驟，避免了傳統合成中的多步純化過程，但仍存在多個亟待解決的問題。

　　研究團隊提出的“雙開關協同調控”的串聯催化策略，通過引入動力學開關與熱力學開關，系統性解決了多步串聯反應中常見的位點不兼容與組分不兼容問題。這種策略不僅實現了原位切換反應路徑，按需精準合成一元、二元及三元芳胺，且產率均超96%，同時在概念上打破了傳統串聯催化中對催化位點分離與保護的依賴。

　　此外，研究團隊開發的Ni@CMO催化劑體系兼具高活性與高選擇性。配合深入的介觀動力學研究，研究團隊首次明確了各子反應的速率控制步驟及關鍵活性位點特征，建立了催化界面電子結構與催化性能之間的構-效關聯。