變溫室氣體為“寶”，光驅動甲烷干重整反應新突破

　　華東理工大學化學與分子工程學院教授張金龍課題組，闡明了活性位點與界面態調控在甲烷干重整（DRM）反應中的重要作用，為在原子尺度上探究多分子反應體系提供了指導。相關研究發表于《德國應用化學》。

　　DRM反應指將溫室氣體甲烷（CH4）和二氧化碳（CO2）轉化為包含一氧化碳（CO）和氫氣（H2）的合成氣。合成氣可以進一步用于綠色甲醇的合成、乙酸和二甲醚的合成、烯烴的氫甲酰化反應以及費托合成反應。該反應在減少CO2、利用CH4的碳資源以及提供化學原料方面具有重要的社會和經濟價值。

　　傳統的熱驅動DRM容易帶來碳沉積、活性組分燒結和大量化石燃料被消耗的問題。光驅動DRM反應提供了一種相對溫和、具有可持續性的方案。然而，反應的催化活性、穩定性仍有待提升，不平衡的產物比例和材料的高成本阻礙了光驅動DRM向實際應用發展。

　　基于上述背景，研究團隊運用離子交換和空間限域策略，對二氧化鈦（TiO2）納米管上的鉑（Pt）位點進行原子級調控，誘導局部電荷重排，促進了反應物分子在活性位點的定向吸附與活化，在光驅動下實現了高效穩定的甲烷干重整，打破了傳統熱催化的局限性。

　　結合不同的先進表征手段，研究人員深入解析了不同Pt位點修飾樣品中電子-金屬-載體之間的相互作用。結果表明，單原子和團簇的特殊結構所誘導的界面電荷重排和電子金屬-載體相互作用增強了反應物及中間體轉化，最終促進了H2和CO的高效穩定生成。