近期,中國科學院合肥物質科學研究院固體物理研究所功能材料研究室研究員朱雪斌課題組和合肥研究院強磁場科學中心、澳大利亞伍倫貢大學及固體所研究員梁長浩等課題組合作,采用強磁場水熱法合成了高度穩定的純相1T-MoS2材料,相關結果以全文形式發表在ACS Nano (DOI: 10.1021/acsnano.8b07744)雜志上。

過渡金屬二硫屬化合物MX2體系如MoS2由于其豐富的物理、化學性能在諸多領域有著潛在的重要應用。通常而言,MX2體系存在幾種不同的晶相如2H、1T等。其中,2H相表現為半導體導電特性且為熱力學穩定相,而1T相表現為金屬相,具有良好的導電特性,在電催化產氫、鋰電池、鈉電池以及超級電容器等能源儲存方面具有優異的性能,但其為熱力學亞穩相,因此制備穩定的純相1T MoS2極具挑戰。目前,采用堿金屬插層、機械剝離、電子注入等方法可以獲得1T相的MX2體系。但是,這些方法均存在一定的不足如異種金屬污染、效率低等。此外,這些方法制備獲得的1T相會由于易氧化、應力弛豫等問題而無法長期穩定存在。
磁場作為獨立于溫度和壓力的熱力學參量,在材料合成制備過程中有可能起著非常重要的作用。一方面,磁場可以將高強度的能量無接觸地傳遞到物質的分子、原子尺度,導致相應的化學鍵松弛,元素價態變化,誘發新的物理化學變化,改變原子和分子的排列匹配和遷移等行為,影響材料的微結構和性能。另一方面,材料處于強磁場中所產生的靜磁能會改變材料在合成過程中的自由能,影響材料的形核率和形核的選擇性,為晶粒生長提供額外驅動力,甚至獲得新的材料體系或亞穩相。近年來,強磁場下材料合成制備已成為開發新材料的一種重要技術手段。

2H-MoS2的4d電子沒有未配對的電子并表現為抗磁性;1T-MoS2的4d電子具有凈磁矩。考慮到1T和2H相之間不同磁性特征,在強磁場下合成制備MoS2時由于磁性不同而導致的磁自由能項有可能對MoS2的晶相進行有效調控從而實現MoS2體系的晶相工程。
基于此,固體所功能材料研究室在自主搭建的10T級強磁場下材料合成制備平臺上開展了水熱法制備MoS2方面的相關研究。研究結果表明,在外加強磁場條件下,可實現MoS2的晶相調制。隨外加磁場強度增加,合成材料中的1T相MoS2比例逐漸增加,當外加磁場為9T時可獲得純相的1T-MoS2。更為重要的是,采用強磁場水熱法(magneto-hydrothermal synthesis)合成制備的1T-MoS2具有高度穩定性,即使在大氣環境中放置一年也未見到明顯退化。該方法為制備高度穩定1T相過渡金屬二硫屬化合物提供了一條重要途徑。
上述研究得到國家重點研發計劃、中科院合肥研究院十三五重點規劃、國家自然科學基金等的支持。
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