固體高次諧波探測非絕熱電聲相互作用

　　高次諧波（High Harmonics Generation, HHG）是指通過光與物質相互作用，將入射激光轉換為數倍于激光頻率的強相干輻射。它也是產生阿秒激光脈沖的最常用方法之一。近年來，基于固體的HHG迅速發展，成為超快科學的重要前沿。利用HHG探索固體材料特性引起了阿秒科學和強場凝聚態物理領域的極大關注。

　　考慮到固體HHG主要源于激光場驅動的帶內和帶間電子的非線性動力學過程，以往對固體材料HHG的探索往往忽視準粒子效應（例如聲子動力學）對HHG過程的影響。然而這樣的假設在電子、聲子響應時間相當時會失效，此時電子-聲子相互作用及其非絕熱效應變得不可忽視。這些效應不僅在固體材料動力學例如相變過程中被證明有重要的作用，也會極大影響HHG光譜以及由此產生的極紫外阿秒激光。

　　最近，中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心SF10研究組的博士后胡史奇等在孟勝研究員的指導下，借助第一性原理含時密度泛函理論，利用組內自主開發的非絕熱含時密度泛函分子動力學方法和軟件（TDAP），研究了二維過渡金屬硫化物MoS2中相干聲子耦合的HHG動力學。研究發現，相干聲子通過絕熱和非絕熱的電聲相互作用，強烈影響了固體HHG的動力學行為。這些影響極大地改變HHG產率的振蕩周期和相位，從而能夠在實驗上直接測量非絕熱電子-聲子耦合作用。具體表現在：（1）HHG產率隨聲子周期性的振蕩歸因于聲子形變效應引起的能帶結構的絕熱調制。（2）一些特別階次的HHG產率振蕩與聲子運動之間存在很大的相位延遲，這起源于MoS2谷能帶中光激發載流子的非絕熱動力學過程。基于上述結果，他們理論上提出了利用聲子耦合的HHG光譜對固體電聲耦合及其非絕熱效應進行直接實驗探測的新方案，這對于理解固體中的電荷密度波以及高溫超導微觀機理都將發揮重要作用。

　　相關研究成果以“Phonon-Coupled High-Harmonic Generation for Exploring Nonadiabatic Electron-Phonon Interactions”為題發表在《物理學評論快報》上（Physical Review Letters 133，156901（2024））。中國科學院物理研究所博士后胡史奇為該工作的第一作者，中國科學院物理研究所孟勝研究員為通訊作者。參與工作的還有博士后陳大強和博士生陳擎、張欣原，以及已畢業的劉新豹博士（現為以色列希伯來大學博士后）和趙惠博士（現為斯洛文尼亞Jo?ef Stefan研究所博士后）。該項研究受到了科技部重點研發計劃項目、國家自然科學基金委和中國科學院先導專項的支持。

　　文章鏈接：https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.133.156901

圖. (a, b)利用泵浦-探測（pump-probe）方法測量相干聲子耦合的高次諧波(HHG)示意圖。（c, d）聲子動力學對HHG譜以及產率的調制。