大連化物所：分子光解離通過單一錐形交叉反應通道的量子干涉現象

　　量子干涉是量子力學的核心原理，是微觀粒子波動性的重要體現。21世紀初，研究人員首次在水分子的121.6nm光解離實驗中觀測到來自兩個不同錐形交叉區解離通道的量子干涉，此后，量子干涉現象在化學反應中被陸續揭示。迄今為止，這些干涉現象大多源于兩條空間上可區分的反應路徑，類似雙縫干涉。相比之下，光學中另一類基本干涉現象——單縫衍射，由于源于同一反應通道內不同路徑的相干疊加，長期缺乏實驗的直接證據。

　　近日，中國科學院大連化學物理研究所等研究團隊在分子光化學領域取得進展，觀測到水分子光解離通過單一錐形交叉反應通道時形成的量子干涉現象。

　　團隊利用極紫外光源制備水分子同位素（HOD）到高激發態，結合高分辨探測技術測量產物的量子態分布，發現OD產物振轉量子態分布隨激發波長變化。基于神經網絡，團隊構建了水分子高精度多電子態耦合勢能面，并結合全維量子動力學計算，闡明該現象來源于水分子在單一錐形交叉通道解離時直接和間接路徑的量子干涉。直接路徑通過交叉點后在基態快速解離，間接路徑則在交叉點的上錐區被短暫捕獲后，再轉移至基態解離。這兩類反應路徑在空間上不可區分，但經歷的時間不同，其物理本質與光學中的單縫衍射相似。

　　該研究結合高分辨實驗和高精度理論計算，展示了分子光解離通過單一反應通道的量子干涉現象，深化了學界對勢能面錐形交叉相關的非絕熱化學反應過程的本質認識。研究成果為量子調控非絕熱動力學提供了新的思路和實驗依據，也為理解復雜分子體系的光化學行為提供了關鍵理論支撐。

　　相關研究成果發表在《自然-化學》（Nature Chemistry）上。研究工作得到國家自然科學基金委員會、科學技術部、中國科學院等的支持。

大連化物所揭示分子光解離通過單一錐形交叉反應通道的量子干涉現象