新發現闡明二維鈣鈦礦中高激子遷移率起源

華南師范大學教授周國富團隊吳波課題組聯合國家納米科學中心研究員劉新風團隊、北京大學副教授張青團隊等使用時間分辨熒光顯微鏡技術，研究發現闡明了二維鈣鈦礦中高激子遷移率的起源。相關成果近日發表于《自然-通訊》，并被選為高亮論文。

二維Ruddlesden-Popper鈣鈦礦（RPP）中的激子輸運性質對其光電性能起著主導性的作用，目前遇到的最大問題是載流子遷移率與三維鈣鈦礦相比，低約1-2個數量級。由于有機-無機雜化晶格中的強限域效應和復雜的激子-聲子相互作用，目前仍然缺乏激子傳輸特性的清晰光物理圖像。并且，激子-激子湮滅、層間耦合和缺陷等因素也會影響二維RPP中的激子傳輸行為。

盡管該材料體系在光電性能方面取得了很大的進展，但激子輸運和晶格性質之間的明確關聯性，特別是關于激子和晶格相互作用的影響，仍然需要進一步探索。此外，如何通過調節激子-聲子相互作用來調整激子輸運特性對于基于2D鈣鈦礦的光電子應用來說也是迫切需要解決的問題。

研究人員使用時間分辨熒光顯微鏡技術，直接觀察了一系列物理剝離的(BA)₂(MA)_n-1Pb_nI_3n+1 RPP薄片中的超快激子輸運過程。在理解了二維體系中電子-晶格相互作用物理圖像的基礎上，利用PMMA網狀結構固定了(BA)₂(MA)_n-1Pb_nI_3n+1表面的BA分子，結合時間分辨熒光顯微成像技術，觀察到了光生激子的快速擴散，其遷移率從無PMMA的8 cm²V^-1s^-1提升到了280 cm²V^-1s^-1，激子遷移率高出1～2個數量級，接近Mott-Ioffe-Regel（MIR）極限。

此時2D RPP中限域的激子輸運機制是局域跳躍輸運和半經典類帶輸運之間的中間情況，它獨特地結合了這兩種描述的特征，表現出激子波函數離域和高結合能。溫度依賴的熒光測量表明，PMMA剛性網絡可以將BA分子錨定在表面，導致晶格剛性提高和無序度降低，這一點也得到了分子動力學模擬的證實。而且激子-聲子散射變形勢從4.0×108 eV/cm下降至9.9×107 eV/cm，激子散射時間和平均自由程大大增加，因此顯著改善了激子的輸運性質。

該發現闡明了RPP中高激子遷移率的起源，揭示了激子輸運、晶格剛度和激子-晶格相互作用之間的強關聯性。該研究通過調控電聲耦合強度實現了激子輸運性能的巨大突破，為調控二維雜化體系中激子的發光和輸運提供了新的思路。