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  •   導讀:課題組研究人員利用分級多孔鈰鋯雙金屬氧化物納米球(Ce-Zr)作為電極材料,借助其對重金屬離子的吸附作用,詳細研究了Ce-Zr氧化物納米球構筑的電化學敏感界面對重金屬離子檢測的陽極溶出伏安行為。研究結果表明,所提出的分析方法能夠實現對Pb(II)的高靈敏、高選擇性及高抗干擾檢測。

      近期,智能所黃行九研究員研究團隊利用分級多孔鈰鋯雙金屬氧化物納米材料對不同重金屬離子吸附速率的差異實現微污染物Pb(II)的高靈敏度、高選擇性檢測。該工作對于實現實際水樣中重金屬離子的選擇性及準確檢測方面具有重要的科學意義,相關成果已發表在Elsevier的Sensors and Actuators B: Chemical雜志上(Sensors and Actuators B https://doi.org/10.1016/j.snb.2017.11.061)。

      目前,盡管電化學方法已廣泛的應用于重金屬離子的檢測并取得了許多研究成果,然而,在利用溶出伏安法檢測重金屬離子時(如Cu(II), Hg(II), Pb(II),Cd(II), Zn(II)),不同的重金屬離子之間能形成金屬間的化合物及在富集過程中不同的重金屬離子在修飾的電極表面的吸附會產生競爭,從而使得同時檢測多種重金屬離子時它們之間的干擾比較嚴重,無法準確的檢測某種特定重金屬離子。因此,尋找能夠實現選擇性及準確檢測某種特定重金屬離子一直是一個具有挑戰性且有意義的工作。

      針對以上所存在的問題,課題組研究人員利用分級多孔鈰鋯雙金屬氧化物納米球(Ce-Zr)作為電極材料,借助其對重金屬離子的吸附作用,詳細研究了Ce-Zr氧化物納米球構筑的電化學敏感界面對重金屬離子檢測的陽極溶出伏安行為。研究結果表明,所提出的分析方法能夠實現對Pb(II)的高靈敏、高選擇性及高抗干擾檢測。同時,研究人員結合X-射線光電子能譜(XPS)技術及大量的吸附實驗詳細深入的研究了Ce-Zr氧化物納米球選擇性檢測Pb(II)的可能機理。研究結果表明,不同重金屬離子在Ce-Zr氧化物納米球表面吸附的速率有很大的差異,在吸附很短的一段時間內(< 150 s),Ce-Zr氧化物納米球對Pb(II)的吸附量遠大于其他幾種離子,而由于電化學檢測富集時間比較短,電極材料表面吸附目標物質的量決定電化學溶出信號的高低,在溶出伏安分析的富集階段吸附更多的Pb(II),從而還原沉積更多的Pb(0)到電極表面,進而在溶出過程中獲得增強的電化學信號。因此,Ce-Zr氧化物納米球構筑的電化學敏感界面能夠實現對Pb(II)的高靈敏及高選擇性檢測。最后,所提出的方法用來檢測合肥望塘污水處理廠進水口水樣中的Pb(II),并獲得準確的檢測結果與滿意的回收率,表明該分析方法具有檢測實際水樣中污染物Pb(II)的應用潛力。

      該研究工作得到了國家自然科學基金、中國科學院創新交叉團隊、合肥物質科學研究院院長基金等項目的支持。

      文章鏈接:http://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0925400517321925

      圖:a) 與b)分別是Ce-Zr氧化物納米材料的SEM及TEM圖;c) Ce-Zr氧化物納米材料在N2中的吸脫附曲線及孔徑分布圖;d) Ce-Zr氧化物修飾電極檢測Pb(II)陽極溶出伏安圖;e)檢測幾種不同重金屬離子的靈敏度與檢測限比較圖;f)Ce-Zr氧化物納米材料吸附Pb(II)后的高分辨XPS譜圖;g) Ce-Zr氧化物納米材料對不同重金屬離子的吸附速率的研究。

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