清華團隊以飛秒激光改寫材料“基因”

近日，清華大學物理系教授周樹云研究組和合作者首次在半導體材料黑磷中實現了脈沖激光誘導的弗洛凱瞬時能帶調控，并發現其與黑磷的贗自旋具有獨特的耦合作用及光學選擇定則，相關論文于2月2日在《自然》發表。

據了解，光與物質的相互作用是探究低維量子材料微觀物理機制的重要探測手段，并且其中超短、超強脈沖激光還可作為電子結構及物態的有效調控手段，實現平衡態所不具有的新物態、新效應。

半導體材料弗洛凱能帶調控示意圖。清華大學供圖

低維量子材料包括碳納米管、石墨烯、過渡金屬硫族化合物等，以其新奇的物理特性和全新的器件應用而廣受關注。例如，相比于石墨的三維立體結構而言，石墨烯以其單原子級厚度可以被視作“二維”這樣的低維材料，其中的電子結構也會因為維度的降低而發生劇烈的變化。“我們研究的電子能帶結構可以通俗地理解成這些材料的DNA，它決定了材料的各種屬性，”清華大學“水木學者”鮑昌華解釋道，“而我們所做的就是利用飛秒激光來調控這些材料的DNA，從而獲得我們想要得到的一些性質。”

當前學界的研究主要聚焦在材料的平衡態特性，而對其非平衡態物理及超快動力學的研究尚處于發展階段。

周樹云團隊利用脈沖激光，將時間精度控制到萬億分之一秒，邁出了實現瞬時調控材料特性的堅實一步。在超快時間尺度（皮秒甚至飛秒）上實現電子結構和物理特性的測量和調控，不僅能夠拓展非平衡態物理知識的前沿，還將為未來新型、高速器件的開發和應用奠定重要的科學基礎。

在非平衡態超快動力學和瞬時物態調控研究中，一個備受關注的重要研究方向是通過周期振蕩的勢場誘導量子物態的變化，進而實現對其電子結構的調控，該方案被稱為弗洛凱工程。從材料的晶格結構出發，電子受到空間中周期性變化晶格的影響，形成在動量空間具有周期性的能帶結構，導致整個材料呈現出金屬、絕緣體、半導體乃至超導體的多種性質的可能。

與之相類比，外加的周期振蕩勢場將導致電子在能量空間出現能帶結構的周期性復制，進而形成弗洛凱態。進一步地，通過電子與周期勢場的相互作用對低維量子材料的能帶結構、對稱性及拓撲性質的瞬時調控，可實現平衡態所不具有的新物態，例如，將拓撲平庸的材料轉變為拓撲材料，實現遠離平衡態的拓撲超導態等。

“目前，國際上這方面的研究還剛開始。一方面，我們希望弗洛凱能帶工程可以在更加廣泛的材料體系中被實現，從而為更加自由地調控材料的性質提供一種新的途徑，”對于該研究領域的發展前景和可能的應用，清華大學物理系2017級博士生周紹華介紹，“另一方面則是在未來飛秒激光在材料物性調控作用上的應用，如在超快時間尺度上實現材料的非平庸拓撲、超導拓撲物態等。”

弗洛凱態的概念自上個世紀初被提出后就引起了物理學家的廣泛關注，并被應用于凝聚態物理、冷原子物理和光晶格等領域。近十年來，弗洛凱瞬時能帶和物性調控已經發展成為國際上凝聚態物理和材料科學的一個重要科學前沿。然而，盡管理論方面涌現出豐富的預言，與之形成鮮明對比的是凝聚態體系中的實驗進展非常少。很多關鍵的科學問題仍然有待實驗的證實。

利用超快時間分辨角分辨光電子能譜在黑磷中實現弗洛凱瞬時能帶調控。清華大學供圖

周樹云研究組多年來致力于低維量子材料的電子能譜和非平衡態超快動力學的研究，尤其是弗洛凱能帶及物態調控的實驗研究。在研究其中的弗洛凱瞬時能帶調控時，研究組使用了類似“給電子拍電影”的方法——在飛秒尺度上記錄其在光的激發下，從光到來之前、剛好到達時以及光離開以后整個動態過程中的關鍵時刻，從而觀察它是怎樣演化的。在此基礎上，他們通過系統性地探究該瞬時能隙對時間、光強和電子摻雜等變量的響應等，確認了所觀測到的瞬時能隙是由弗洛凱能帶工程所導致。

更有意思的是，研究組發現黑磷中的弗洛凱能帶工程對激發光源的偏振具有強烈的選擇性：只有當泵浦光偏振沿著黑磷的扶手椅型方向時，才會出現瞬時能隙，揭示出弗洛凱能帶工程調控具有特定的光學選擇定則。結合理論分析，研究組指出這一奇特的偏振選擇效應來源于黑磷的贗自旋自由度（黑磷元胞中含有兩個子晶格，對應的兩能級系統可類比自旋）。這些研究結果不僅為弗洛凱能帶調控提供了重要的思路，同時，飛秒激光調控的迅速“開關”特點也為進一步探索拓撲物態、關聯物態（磁性、超導等）的瞬時調控奠定了重要的基礎。此外，這一獨特的偏振選擇效應未來也有望應用于光學偏振相關的光電器件應用中。

相關論文信息：https://www.nature.com/articles/s41586-022-05610-3