物理所金屬納米結構中光和物質相互作用研究獲系列進展

　　金屬納米顆粒和納米結構中的表面等離激元(surface plasmon polaritons, SPPs)具有眾多獨特的物理性質，在集成光子學、生物傳感、精密測量、信息處理和清潔能源等領域有廣泛的應用前景。金屬微納結構中光和原子、分子、量子點等物質的量子相互作用的研究一直是微納光學領域的一個核心科學問題。利用金屬納米結構的表面等離子體共振(SPR)，可以顯著地提高入射光和物質的熒光輻射、拉曼散射和非線性光學等相互作用的效率，并有效地調控原子和分子輻射的空間和時間分布形態，產生高效的光源。最近中科院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室(籌)光物理重點實驗室李志遠研究員領導的課題組，在金屬納米結構中光和物質相互作用物理的理論和實驗研究上獲得系列進展。

　　(1) 表面等離激元納米激光器半經典解析理論的創建。在金屬微納結構里面引入增益介質能夠補償表面等離激元的本征傳播損耗，并產生表面等離激元的受激輻射放大 (spaser)，國際上不少研究組利用這一效應已經研制成功了尺寸為幾十納米的超小型激光器。李志遠小組從2010年開始對金屬納米顆粒和增益介質的相互作用做了深入的理論研究，獲得了若干進展 【Nano. Lett. 10, 243(2010); Opt. Lett. 36, 1296 (2011)】。最近，李志遠和博士生鐘曉嵐針對金屬納米腔中表面等離激元和增益介質的量子相互作用，能量交換以及spaser性能等重要的物理問題，創建了一套半經典的納米激光器解析理論。該理論使用經典的諧振子來模擬增益介質原子，使用麥克斯韋方程組描述光場的演化，使用四能級速率方程描述光場和增益原子的相互作用。該理論可以評估納米激光器的各種性能(輸出功率、飽和、閾值等)與納米激光系統各組成部分-納米腔參數(品質因子、模式體積、損耗、自發輻射效率等)，原子參數(數密度、線寬、共振頻率等)，以及外界參數(泵浦速率)等的依賴關系。因此，該理論具有很好的普適性，可用于半導體微腔激光器，光子晶體微腔激光器以及等離激元納米激光器等。在此之前，由于納米激光器幾何構型的復雜性，所有的理論研究都采用純粹數值模擬計算的辦法，很難對納米激光器的機理和性能有一個清晰系統的理解。相關解析理論結果發表在2013年8月份的Phys. Rev. B (88, 085101)上。

　　(2)金納米棒對染料分子熒光增強的微觀和宏觀調控。在利用金屬納米結構的SPR效應增強分子的熒光輻射效率上，激發波長的位置決定了SPR和熒光分子的激發效率，而SPR波長與熒光輻射波長的匹配程度又決定著熒光分子的輻射效率。傳統的實驗研究只采用單個SPR模式，無法同時匹配熒光分子的吸收和發射峰，能產生最高“激發-輻射”效率的SPR波長既不與激光的激發波長重合，也不與熒光分子的輻射波長重合，而是介于兩者之間，因而，增強效果有限。李志遠和李家方副研究員、博士生劉思耘等首次提出并實驗驗證了雙SPR波長匹配的熒光增強物理機制。將金納米棒的橫向和縱向SPR波長分別與熒光分子的激發和輻射波長匹配，使熒光分子的激發和輻射效率同時達到最大，即獲得最強的“激發-輻射”效率，最大增強因子達到20倍之多。此外，他們發展了一種薄膜拉伸方法來定向排列群體金納米棒復合納米顆粒，使大量金納米棒的長軸沿同一方向排列。群體金納米棒的特性與單個金納米棒非常近似，但操控能力大大增強，可實現對金納米棒周圍熒光分子的輻射調控(包括發光強度和輻射偏振等等)，具有高效率、低成本和高產率等優勢。利用這種定向排列的金納米棒復合納米結構可以將窄線寬的圓偏振激發光，方便快捷地轉換為高效率、寬波帶的線偏振光。相關工作發表在2013年的J. Phys. Chem. C 117, 10636-10642 (2013)和 Adv. Opt. Mater. 1, 227-231 (2013)上。他們還應邀為美國光學學會新創刊的雜志Photonic Research 1, 28-41 (2013)第一期撰寫綜述論文，研究成果被選為封面插圖。

　　(3) 利用光機械系統中的光子阻塞效應產生單光子源。單光子源是量子光學、量子密碼、量子通訊和量子計算技術中的關鍵部件。李志遠和碩士生邱柳等提出，利用光機械系統中的光子阻塞效應可以產生優質的單光子源。 該系統由包含可變反射鏡的高Q光學諧振腔構成，當入射相干光源耦合進入諧振腔時，產生的輻射壓力在單光子水平上可以改變諧振腔的共振頻率。這種光和納米機械系統強耦合產生的光子阻塞效應是一種非線性光學效應，可以改變入射光的量子態，產生所需要的出射光量子態。理論研究發現，通過調控入射相干激光光源的性能參數，包括脈沖的寬度、持續時間、波形、面積和振幅等，可以壓縮零光子態和多光子態的幾率，提高單光子態的幾率。理論研究為提升單光子源的性能提供了新的思路，結果發表在2013年6月份的J. Opt. Soc. Am. B 30, 1683-1687上，并被2013年8月份的光學期刊Nature Photonics 7, 585作為Research Highlights加以報道。

　　以上研究工作得到了國家自然科學基金委、科技部和中科院項目的資助。

圖1 (a-b)利用金納米顆粒SPR實現熒光增強的物理機制示意圖。(a)單個SPR波長分別與熒光激發和輻射波長匹配時實現熒光的激發增強(I)和輻射增強(II)，以及利用納米顆粒SPR帶寬同時覆蓋熒光激發和輻射波段實現折衷的熒光增強(III);(b)利用金納米棒的橫向SPR模式(TSPR)增強熒光激發，縱向SPR模式(LSPR)增強熒光輻射，以實現熒光激發和輻射同時增強。(c)沿虛線方向定向排列的金納米棒SEM圖片。標尺長度：500 nm。(d)定向排列的金納米棒復合納米顆粒在圓偏振光激發下輻射光的偏振特性示意圖。