用于乙烷氧化脫氫的單原子主族金屬催化劑取得最新進展

近日，我所催化與新材料研究中心（1500組）張濤院士、王曉東研究員團隊在乙烷氧化脫氫研究方面取得新進展，發現通過單原子化具有高選擇性、同時具有惰性的主族金屬氧化物，可以打破活性和選擇性的“trade-off”限制，為開發高效的選擇性氧化催化劑提供了新思路。

　　在眾多的氧化脫氫催化劑中，過渡金屬氧化物（TMOs）因具有多種氧化態、較好的烷烴吸附和活化能力而受到廣泛關注。但是，過渡金屬存在未被占據的d軌道，與C=C的π電子有較強的相互作用，導致生成的烯烴難以脫附從而發生連續氧化。以往的研究工作主要集中在從強到弱調節TMOs催化活性，從而降低過度氧化，但烷烴的吸附和活化受到抑制，導致轉化率下降，烯烴收率有限。

　　相比之下，主族金屬d軌道全充滿，與低碳烷烴、烯烴相互作用較弱，導致主族金屬氧化物對烯烴具有固有選擇性，同時對烷烴具有活化惰性。本工作中，該團隊提出原子分散主族金屬氧化物，從弱到強調節其對乙烷的催化活性，即HY分子篩中超籠B酸錨定的原子分散[InOH]²⁺位點，可以顯著降低乙烷解離的反應能壘以激活乙烷的活化。此外，In₂O₃納米顆粒選擇性氧化H2生成的H2O能夠穩定孤立的[InOH]²⁺結構，從而實現高效的乙烷氧化脫氫。

　　該團隊近年來一直致力于低碳烷烴選擇性氧化的研究，取得了系列進展。

　　相關成果以"Main-group Catalysts with Atomically Dispersed In Sites for Highly Efficient Oxidative Dehydrogenation"為題，于近日發表在《美國化學會志》（J. Am. Chem. Soc.）上，并被選為內封面文章。該工作的第一作者是我所1503組博士研究生王超杰和韓宇佳。相關研究得到國家自然科學基金、中科院B類先導專項“能源化學轉化的本質與調控”、大連市杰出青年科技人才支持計劃等項目的資助。