在寬pH范圍內開發高效穩定的電解水制氫催化劑,對緩解能源危機具有重要意義。一種錨定在高熵稀土氧化物(HEREOs)空位上的Pt納米顆粒(NPs),用于電解水高效制氫方法由南開大學杜亞平教授和香港理工大學黃勃龍教授等人首次報道。
所制備的Pt-(LaCeSmYErGdYb)O表現出優異的電化學性能,在0.5 M H2SO4、1.0 M KOH和1.0 M PBS環境下,僅需12、57和77 mV即可達到100 mA cm-2的電流密度。
此外,Pt-(LaCeSmYErGdYb)O在0.5 M H2SO4中在400 mA cm-2@60 °C下工作100 h,表現出37.7 A mg-1Pt的高質量活性和38.2 s-1@12 mV的周轉頻率(TOF)值,遠遠優于最近報道的析氫反應(HER)催化劑。
VASP解讀
通過DFT計算,作者研究了Pt-(LaCeSmYErGdYb)O的電子結構和反應趨勢,并與Pt-CeO2進行了比較,以揭示HEREO的影響。
HEREO表面對成鍵軌道有很強的貢獻,表明HEREO在促進電子從HEREO轉移到Pt NPs方面具有很高的電活性,也表明Pt和HEREO之間的相互作用比Pt和CeO2之間的相互作用更強,導致Pt 5d軌道的調制與電活性的改善。
對于Pt SA在HEREO上的錨定,Pt SA位點具有高電活性,具有很強的成鍵軌道貢獻,歸因于Pt SA和HEREO之間的強相互作用。
對于Pt-CeO2,Pt 5d軌道非常接近EF,在EV=-0.78 eV處有一個明顯的峰。對于Pt-(LaCeSmYErGdYb)O,電子結構已被明顯調制,在EF附近的4f軌道有一個高電子密度。
由于Pt NPs和HEREO之間的相互作用,對比Pt-CeO2和Pt SA-HEREO,Pt-(LaCeSmYErGdYb)O上Pt位點的d波段中心減少,從而優化了質子結合強度,提高了HER性能。
總之,合適的稀土元素組合不僅可促進電活性,也通過協同效應提高整體穩定性。
圖鋁氧化還原催化實現炔烴三聚在國家自然科學基金項目(批準號:22350004、22301119、22271132)等資助下,南方科技大學劉柳課題組在主族元素催化研究領域取得進展。研究成果以“鋁氧化還原......
5月11日至14日,第七屆中德電鏡-催化學術研討會在大連召開。本次會議由中國科學院大連化學物理研究所與德國于利希研究中心聯合主辦,遼寧省生物質能源轉化與材料重點實驗室承辦。大連化物所研究員王峰、德國于......
回收廢棄塑料有助于環境修復和相關產業發展,但現有技術難以直接回收受污染的混雜廢塑料,需在回收前對其進行分揀、清洗等預處理。而預處理過程成本高、耗時長和耗能高,同時回收后的塑料通常導致質量降低。相對塑料......
圖鹵代烴的協同催化氫解實現氚同位素標記在國家自然科學基金項目(批準號:22101278)等資助下,中國科學院大學趙達課題組在氫同位素標記方面取得新進展。研究成果以“仿生協同催化氫解助力后期氘化和氚化(......
圖1.論文相關信息圖2.原位(insitu)和操作條件(operando)表征技術示意圖催化是應用背景廣泛、綜合性強的學科,是當前化學學科的前沿和化學工業的支柱,它在能源的開發利用、環境污染的防治和化......
近日,中國科學院合肥物質科學研究院強磁場科學中心研究員王輝與張欣課題組合作,依托穩態強磁場實驗裝置電子順磁共振測量技術,研發出新型碳包覆鐵酸鎳納米催化劑(NFN@C),并發現NFN@C在抗腫瘤治療方面......
近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員鄧德會團隊在《德國應用化學》發表綜述文章,系統介紹了二維催化材料近年來在模型體系與實際應用中的進展,并對二維催化劑的設計策略、存在的挑戰和未來發展方向作出了展望......
羅漢果苷是一類來自藥用植物羅漢果(Siraitiagrosvenorii)的三萜皂苷類次生代謝產物,具有高甜度低熱量等特點,在食品添加劑領域具有廣闊的市場應用前景,其中羅漢果苷V(M5)和賽門苷I(S......
7月12日,Science(《科學》雜志)在線發表了武漢大學高等研究院、化學與分子科學學院雷愛文教授團隊關于交流電合成化學的最新研究論文,題為“Programmedalternatingcurrent......
華東理工大學化學與分子工程學院、費林加諾貝爾獎科學家聯合研究中心特聘副研究員趙杰課題組,在異相單原子催化領域中取得新進展,展現了異相單原子催化在有機合成中的潛力和前景,相關研究發表于《美國化學會志》。......