研究示意圖。中國科學院大連化學物理研究所供圖
中國科學院大連化學物理研究所研究員吳凱豐與副研究員朱井義團隊直接觀測到量子點-有機分子構成的雜化自由基對的量子相干特性，并實現了三線態光化學產率的高效磁場相干調控。1月6日，相關研究成果發表于《自然-材料》。
光致電荷分離之后會生成兩個自旋關聯的自由基，它們被稱為自由基對。自由基對具有單線態和三線態自旋構型，它們之間的相互轉換是一個真正意義上的量子相干過程。更重要的是，該轉換過程可以通過施加外磁場進行調控。這種磁場效應在自旋化學、量子生物學、量子傳感等領域備受關注。有機分子構成的自由基對的磁場效應被廣泛研究，然而，其磁場效應普遍較弱，很難獲得普適性的調控規律。
該工作中，研究團隊構建了II-VI族量子點-茜素分子雜化體系，并基于磁場調制的飛秒瞬態吸收光譜及量子動力學理論模擬，系統揭示了雜化自由基對三線態復合動力學的相干行為。不同于人工制備的純有機自由基對，在量子點-分子雜化體系中，通過調節量子點的尺寸與組成，可以實現Δg（g-因子差異）在0.1至1之間的大范圍調控，比有機體系高出兩個數量級。在巨大Δg的作用下，研究團隊直接觀測到了自由基對在不同自旋量子態間的相干拍頻，并在室溫下實現了自由基對三線態復合動力學的高效磁場調控。在進一步研究中，團隊將磁場效應與穩態光化學反應相耦合，實現了β-胡蘿卜光化學異構化反應的磁場調控。理論模擬結果、磁場調制的瞬態動力學、穩態光化學反應速率三者高度一致，印證了磁場相干調控的可靠性。
這項工作闡明了雜化自由基對在光化學反應中的“量子優越性”，借助這種優越性實現了光化學三線態過程的高效磁場調控。這種通過調節量子點尺寸和組成就能輕易調控的磁場效應，不僅為自旋化學提供了新的研究方向，在新興的量子傳感、仿生量子生物學等領域也具有應用潛力。
相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41563-024-02061-1
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