研究者設計梯度表面能調控的復合型轉移媒介

石墨烯等二維材料的載流子遷移率高、光-物質相互作用強、物性調控能力優，在高帶寬光電子器件領域具有重要的科學價值和廣闊的應用前景。

當前，發展與主流半導體硅工藝兼容的二維材料集成技術受到業內廣泛關注，其中首要的挑戰是將二維材料從其生長基底高效轉移到目標晶圓襯底上。然而，傳統的高分子輔助轉移技術通常會在二維材料表面引入破損、皺褶、污染及摻雜，嚴重影響了二維材料的光電性質和器件性能。因此，實現晶圓級二維材料的無損、平整、潔凈、少摻雜轉移是二維材料面向集成光電子器件應用亟待解決的關鍵問題。

針對這一難題，國防科技大學前沿交叉學科學院副研究員朱夢劍-教授秦石喬課題組與北京大學化學與分子工程學院教授彭海琳課題組合作，設計了一種梯度表面能調控（gradient surface energy modulation）的復合型轉移媒介，可控制調節轉移過程中的表界面能，保證了晶圓級超平整石墨烯向目標襯底（硅片、藍寶石等）的干法貼合與無損釋放，得到了晶圓級無損、潔凈、少摻雜均勻的超平整石墨烯薄膜，展示了均勻的高遷移率器件輸運性質，觀測到室溫量子霍爾效應及分數量子霍爾效應，并構筑了4英寸晶圓級石墨烯熱電子發光陣列器件，在近紅外波段表現出顯著的輻射熱效應。該轉移方法具有普適性，也適用于其它晶圓級二維材料（如氮化硼）的轉移。

9月15日，上述成果在線發表于《自然—通訊》（Nature Communications）上，共同通訊作者為朱夢劍、秦石喬和彭海琳，共同第一作者包括北京大學前沿交叉學科研究院博士研究生高欣、國防科技大學前沿交叉學科學院羅芳講師等，其他主要合作者還包括中國科學院院士、北京大學化學學院教授劉忠范，北京大學材料學院研究員林立，北京石墨烯研究院研究員尹建波和孫祿釗，長春工業大學教授高光輝等。

該文章提出，二維薄膜材料從一表面到另一表面的轉移行為主要由不同表界面間的能量差異決定。襯底的表面能越大，對二維薄膜有更好的浸潤性及更強的附著能，更適合作為薄膜轉移時的“接受體”；反之，襯底的表面能越小，其更適合作為薄膜轉移時的“釋放體”。

因此，作者設計制備了表面能梯度分布的轉移媒介，其中冰片小分子層吸附在石墨烯表面，有效降低了石墨烯的表面能，保證石墨烯向目標襯底貼合過程中，襯底的表面能遠大于石墨烯的表面能，進而實現良好的干法貼合；另一方面，轉移媒介上層的PDMS高分子膜具備最小的表面能，能夠實現石墨烯的無損釋放。

該轉移方法還具有其他特點，比如，PDMS作為支撐層可以實現石墨烯向目標襯底的干法貼合，減少界面水氧摻雜；容易揮發的冰片作為小分子緩沖層能有效避免上層PMMA高分子膜對石墨烯的直接接觸和殘留物污染，得到潔凈的石墨烯表面；高分子PMMA層的剛性使得石墨烯轉移后依舊保持超平整的特性。

晶圓級二維材料的梯度表面能調控轉移方法。受訪者 供圖

基于梯度表面能調控轉移的石墨烯薄膜具備無損、潔凈、少摻雜、超平整等特性，展現出非常優異的物理化學性質。轉移后4英寸石墨烯晶圓的完整度高達99.8%，電學均勻性較好，4英寸范圍內面電阻的標準偏差僅為6%（655 ± 39 Ω/sq）。轉移到SiO2/Si襯底上石墨烯的室溫載流子遷移率能夠達到10000 cm2/Vs，并且能夠觀測到室溫量子霍爾效應以及分數量子霍爾效應（經氮化硼封裝，1.7 K）。基于SiO2/Si襯底上4英寸石墨烯晶圓，成功構筑了熱電子發光陣列器件，在較低的電功率密度下（P = 7.7 kW/cm2）能夠達到較高的石墨烯晶格溫度（750 K），并在近紅外波段表現出顯著的輻射熱效應。

此外，梯度表面能調控轉移方法可作為晶圓級二維材料（石墨烯、氮化硼、二硫化鉬等）向工業晶圓轉移的通用方法，有望為高性能光電子器件的集成奠定技術基礎。

該論文審稿人表示：“研究成果提供了一種用于大規模生長和轉移晶圓級石墨烯薄膜，制備了高載流子遷移率石墨烯微納電子器件的先進技術，對石墨烯以及二維材料的學術界和產業界非常重要和及時，這是將石墨烯從實驗室推向工業應用所必需的關鍵環節。”

該研究工作得到了國家自然科學基金委、科技部、北京分子科學國家研究中心、騰訊基金會、湖南優青、湖湘青年英才等項目資助，并得到了北京大學化學與分子工程學院分子材料與納米加工實驗室（MMNL）儀器平臺和國防科技大學高層次創新人才工程的支持。