近期，中國科學院合肥物質科學研究院與中國科學技術大學等合作，借助穩態強磁場實驗裝置（SHMFF）的電子自旋共振譜儀（ESR）和磁性測量系統（MPMS），發現通過控制外部磁場能夠實現催化反應產物選擇性的可逆切換。
二氧化碳電化學還原（CO2RR）在酸性電解液中進行CO2RR時，由于H+濃度高，會發生析氫反應，導致轉化效率低。以碳負載Ni單原子（Ni-N5-C）為催化劑，在酸性電解液中進行CO2RR時，產物CO的法拉第效率僅為18%，施加2T磁場時可抑制析氫反應，將CO法拉第效率提高到63.2%。多次磁場開關循環實驗顯示，催化劑在每次磁場施加后CO的法拉第效率均保持在61%以上，證明這種外磁場的引入，使得CO還原產物在非接觸“磁開關”模式下連續切換。磁性測量、原位表征和理論計算表明，催化反應過程中，磁場作用增強了Ni-N5-C的磁矩，促進了CO2在Ni位點的吸附，抑制了析氫反應，從而提高了CO2RR的活性和選擇性。該研究為電化學CO2RR開辟了“磁控催化”新范式，突破了酸性環境效率瓶頸，更展示了外場調控催化的潛力。相關成果作為封面論文，發表在《美國化學會志》（JACS）上。
研究將磁場調控手段進一步拓展至液態金屬催化劑領域，設計和展示了鐵嵌入液態金屬催化劑Fe–LMS。Fe–LMS催化劑可響應外部磁場強度的變化，實現了鐵原子在孤立單原子和聚集團簇之間的可逆快速重排。研究同時實現了CH4氧化的主要液態產物CH3OOH和CH3COOH之間的可逆轉化，在室溫下獲得了1679.6 mmol gFe-1 h-1和790.5 mmol gFe-1 h-1的高產率，以及99.9%和91.7%的高選擇性。ESR和MPMS、原位同步輻射光譜和理論計算發現，磁場切換影響Fe–LMS的納米結構、局部配位環境和電子自旋，使得決定C1或C2反應路徑的中間物種產生。特別是，外磁場環境中鐵原子聚集態和電子自旋態的改變打破了與反應分子的吸附能標度關系，并改變了反應選擇性。相關成果發表在《自然-納米技術》（Nature Nanotechnology）上。
研究工作得到國家重點研發計劃和國家自然科學基金等的支持。
近期，中國科學院合肥物質科學研究院與中國科學技術大學等合作，借助穩態強磁場實驗裝置（SHMFF）的電子自旋共振譜儀（ESR）和磁性測量系統（MPMS），發現通過控制外部磁場能夠實現催化反應產物選擇性的......
近期，中國科學院合肥物質科學研究院與中國科學技術大學等合作，借助穩態強磁場實驗裝置（SHMFF）的電子自旋共振譜儀（ESR）和磁性測量系統（MPMS），發現通過控制外部磁場能夠實現催化反應產物選擇性的......
可見光是一種清潔環保的可再生資源。可見光催化反應因其迥異于熱化學轉化的反應行為，近年來在有機合成中得到了廣泛的應用。值得注意的是，將可見光誘導的能量轉移過程與去芳構化反應相結合，可在溫和的反應條件下高......
Adv.Mater.：硼磷酸錳實現高效電催化水氧化與有機底物的選擇性氧化地球上生命的關鍵催化反應之一，水氧化成分子氧，發生在由含錳簇介導的光系統II（PSII）的析氧復合體中。在這一研究領域的大量工作......
華東師范大學周劍課題組在螺環氧化吲哚合成研究中獲重要突破，相關成果日前在線發表于《自然—通訊》。螺環化合物廣泛存在于天然產物以及藥物分子中，其高效構建對于藥物研發具有重要意義。周劍課題組在新研究中利用......
近日，中國科學院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室分子催化與原位表征研究組李燦、劉龑團隊在手性催化研究方面取得新進展，完成了高反應活性和對映選擇性底物控制的基于鄰位亞甲基醌（o-QMs）中間體的......
在傳統工業催化領域中，金屬基催化材料占據主導地位，但是其不可再生性以及對環境的污染性是金屬材料潛在的弱點。如何開發出具有可替代性的綠色能源催化劑是近些年來研究的熱點與重點。納米金剛石是一類sp3雜化的......
在能源催化領域，對納米粒子活性位分布及動態變化的認識是設計催化材料和提高能源催化效率的關鍵。近日，中國科學院長春應用化學研究所先進化學電源實驗室徐維林課題組及美國A.PaulAlivisatos課題組......
貴金屬表現出優良的催化反應性，將其以單個原子的狀態分布在載體表面，形成的單原子催化劑能夠最大效率地利用貴金屬，也為控制催化反應的活性和選擇性提供新途徑。研究貴金屬單原子催化反應中的基元步驟，認識貴金屬......
近日，中科院大連化學物理研究所催化基礎國家重點實驗室理論催化課題組李微雪研究員和博士研究生劉進勛、蘇海燕副研究員，在合成氣轉化結構敏感性研究方面再獲進展：首次從理論上揭示出鈷催化劑晶相結構對一氧化碳C......