近日,國家納米科學中心研究員唐智勇和李連山團隊在有機小分子分離膜和單分子層膜研究領域獲新進展。其中,有機小分子分離膜方面的研究在《德國應用化學》發表;單分子層膜領域相關工作在《納米快報》上線。
分離膜材料在諸多領域具有重要應用價值,在水體系中,如海水淡化、污水處理等領域已實現商業化應用。相較于水體系而言,分離膜材料在有機體系中的應用嚴重滯后。
前期研究中,該團隊已對分離膜材料水體系和限域膜通道中納米流體輸運機制進行了探索,為分離膜在有機體系中的應用打下了基礎。芳烴和脂肪烴的膜分離是石油工業中的關鍵要求,研究人員利用幾種有機小分子混合物分離、離子分離及其衍生的離子電子器件、生物膜通道和神經擬態器件等分離,由于缺乏能耐受有機溶劑、具有分子特異性并便于加工的膜材料研究面臨挑戰。
為此,團隊采用混合單體制備共價三嗪框架(CTF)膜的策略,通過將一個空間單體與一個平面單體共聚,能微妙地調節孔徑和膜親和力,使得分子量較低的芳烴優先于脂肪烴滲透,從而實現了芳烴和脂肪烴混合物的全液相分離。
“進一步研究發現,分子尺寸篩選和滲透分子與膜之間的親和力協同效應,在分離這些相似的有機小分子中起著關鍵作用。”論文共同第一作者、國家納米科學中心博士后劉璀靜介紹說,“該膜在實際操作條件下表現出優異的穩定性,包括長時間運行、不同的進料組成、不同的應用壓力和多種進料成分等。這為制備芳烴和脂肪烴選擇性膜提供了途徑,從而在解決膜技術分離有機小分子的挑戰中邁出了重要一步。”
在另一項研究中,團隊采用界面預組裝聚合策略,合成了單分子層厚度的共價有機框架(COFs)薄膜,用于研究其在有機溶液中的離子傳輸行為。
“通過反向電滲析從廢棄有機溶液中提取滲透能,是一種有前景的能源提取方式。”論文共同第一作者、國家納米科學中心博士生方慕楠說,“這能重新利用工業廢物,并有助于緩解不斷增長的能源需求。”
研究人員發現,這種單分子層厚度的共價有機框架薄膜在有機溶液中呈現出電荷控制的離子傳輸行為。此外,這種超薄膜還具有高輸出功率密度,同時具有良好的轉化效率和穩定性,這為有機納米流體研究和有機系統鹽差能轉化提供了重要的理論指導。
相關論文信息:
https://doi.org/10.1002/anie.202320137
https://doi.org/10.1021/acs.nanolett.4c00768
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