科學家提出提高鉑族金屬催化劑穩定性新策略

  近日，中國科學院大連化學物理研究所研究員王軍虎團隊與廣東工業大學教授敖志敏團隊、中國科學院金屬研究所研究員張炳森團隊合作，通過三聚氰胺或尿素對催化劑進行修飾和氧化氣氛焙燒，構筑了新型金屬—載體強相互作用（SMSI），提出了提高鉑族金屬催化劑穩定性的新策略。相關結果發表在ACS Catalysis上。

SMSI是多相催化領域的重要概念之一，它能顯著調節催化劑的性能。然而由其產生的包裹層會掩蓋催化活性位點，因此一定程度上也會抑制催化活性。SMSI的包裹狀態通常是可逆的，例如還原氣氛焙燒產生的經典SMSI，在高溫氧化反應中，會導致包裹層消退，失去對金屬催化劑性能的調變作用。因此，發展新策略、彌補SMSI的不足尤為重要。

長期以來，過渡金屬氧化物負載的鉑族金屬展現出的經典SMSI效應已經被廣泛的研究，但在氧化氣氛下，相同催化劑上是否也能產生包裹現象尚未明確。此前，王軍虎團隊報道了金納米顆粒可在氧化氣氛下被一層可滲透的TiOx薄層包裹，然而考慮到金與鉑族金屬之間較大的電子性質差異，鉑族金屬是否能發生相似的現象并不確定。

該研究中，合作團隊發現在氧化氣氛下經三聚氰胺修飾后的鉑顆粒可以被一層無定形且可滲透的薄層包裹，這與鉑和二氧化鈦間的經典SMSI的產生條件相反。該包裹層在進一步400~600°C空氣下焙燒后仍然穩定存在，與經典SMSI的包裹層在再次氧化氣氛下焙燒發生消退的現象形成鮮明的對比。理論計算等進一步研究發現，此包裹層產生機理不同于經典SMSI，且這種策略可進一步擴展到其它鉑族金屬，例如鈀和銠。該研究為設計兼具高活性和穩定性的負載型鉑族金屬催化劑提供了新方法。