科學家構建丙烷及前體物高維同位素數學模型

中國科學院院士、中國科學院廣州地球化學研究所研究員彭平安團隊，通過構建丙烷及前體物同位素體反應圖譜，進而建立并驗證丙烷及前體物高維同位素數學模型方法。相關成果近日發表于《創新：地球科學》（The Innovation Geoscience）。

單體同位素分析技術（CSIA）最普遍的應用是根據母體化合物的同位素分餾特征來推測轉化機理和產物生成，但是，在特定反應條件下，需要通過反應產物的同位素信號推演前體物/母體化合物的同位素指紋，例如，干酪根熱裂解生成的丙烷。

丙烷分子內同位素分析技術（PSIA）可以追溯不同分子位置碳（端元碳及中間碳）的同位素組成，為研究丙烷的來源與生成提供新的證據。目前，相關研究工作尚未理解干酪根中不同前體物的分布及碳同位素組成特征如何影響丙烷分子內同位素信號的演化。

預測丙烷及前體物高維同位素信號總體思路。研究團隊供圖

研究人員通過構建高維同位素數學模型來探究這一問題，基于同位素數學模型反演干酪根中不同前體物分布與初始同位素指紋特征。他們首先將地層中丙烷的生成和衰減簡化為三個反應模式，即端元碳脫離、中間碳脫離和斷鍵裂解，每個反應模式對應不同的丙烷及前體物的同位素體，據此構建丙烷及前體物同位素體反應圖譜。

根據該反應圖譜，研究人員建立涵蓋丙烷及其前體物同位素體濃度、分子內同位素分餾效應和反應溫度的常微分方程組。通過求解這些常微分方程組，模擬丙烷分子內同位素信號的逐時演化，重現了不同類型干酪根裂解過程中丙烷分子內同位素實驗的觀測數據，進而驗證了本研究建立的同位素數學模型方法。另外，基于這個同位素數學模型推演計算了前體物中直鏈和支鏈結構的占比及相應的初始同位素指紋。

最后，研究人員采用驗證后的模型進行了場景模擬，揭示了前體物中直鏈及支鏈組成變化對丙烷分子內同位素信號的影響。不同前體物分布會影響觀測到的丙烷分子內同位素的分餾演化。

論文通訊作者彭平安表示，該研究為解析丙烷高維同位素信號提供了非常實用的數學模型工具，也為由產物的同位素信號推演前體物特征提供了新的思路和方法。“目前該工作僅是這一模型的開端，未來的研究應考慮更復雜、更貼近地質環境的反應機制，進一步改進和完善，并將模型用于指導和優化實驗研究，通過結合模擬實驗與模型推演，繼續驗證新的科學假說。”彭平安說。

相關論文信息：https://doi.org/10.59717/j.xinn-geo.2024.100054