突破“卡脖子”難題！我國團隊給硅顆粒“穿鹵化物外套”，助力全固態電池實用化

你是否想過，未來的手機可能一周只需充一次電，電動汽車的續航能力輕松突破1000公里？作為最具潛力的“下一代動力電池”，全固態電池的誕生，讓這一切皆有可能。

但全固態電池有一個“卡脖子”難題——如果用儲能潛力巨大的硅材料做負極，它會和固態電解質“鬧矛盾”，在界面上發生持續的副反應，大量消耗鋰離子，導致電池壽命急劇縮短、充電效率低下。

近日，寧波東方理工大學助理教授夏威團隊聯合甬江實驗室研究員林寧團隊，提出一種表面鹵化工程策略——給硅顆粒“穿”上一件“鹵化物外套”，成功解決了硅基固態電池中硅負極與固態電解質的界面兼容性難題，顯著提升了電池的可逆性與循環穩定性，為高能量密度固態電池的實用化提供了關鍵技術支撐。相關研究成果發表在《自然-通訊》。

據介紹，硅基固態電池的核心瓶頸之一，是硅負極與硫化物固態電解質（如Li6PS5Cl，LPSC），電解質間的界面（電）化學不兼容，并引發界面電荷傳輸動力學遲緩，二者協同引發嚴重的不可逆鋰損耗，制約了硅基負極的初始庫侖效率與循環穩定性。

如何通過簡單可控的表面修飾策略重構硅負極表面結構，同步解決界面兼容性不佳與電荷傳輸遲緩的雙重難題，有效抑制固體電解質界面層不穩定生長導致的鋰消耗與動力學捕獲鋰損耗？在室溫條件下，提升硅基固態電池的可逆性、循環穩定性及高負載工況適應性，成為本研究的核心問題。

本研究通過一種創新的表面鹵化工程策略，顯著提升了硅基負極在全固態電池中的電化學性能。其關鍵在于，利用三氯化鋁等鹵化物與硅表面非晶氧化層的自發反應，在溫和條件下構建了一層兼具界面穩定與電荷傳輸促進功能的復合界面層——Al(Si)OCl。

該策略同步解決了硅負極與硫化物固態電解質之間的界面兼容性與電荷傳輸動力學兩大瓶頸。通過中子深度剖析與氣相色譜聯用技術，研究首次實現了對鋰消耗與動力學捕獲鋰的精準區分與定量分析。結果表明，表面鹵化處理使鋰消耗從9.9%降至7.5%，動力學捕獲鋰從1.5%大幅降低至0.1%，從而將半電池的首次庫侖效率從88.4%提升至94.3%。

電化學阻抗譜與弛豫時間分布分析證實，改性后的界面電荷轉移電阻顯著降低，電子電導率提升超過40倍，界面阻抗保持穩定。在電化學性能方面，產物Si@AlCl?負極展現出優異的循環穩定性：半電池在3C高倍率下循環200次，容量保持率從純硅的14%提升至86%，平均庫侖效率達99.998%。在高負載工況下，Si@AlCl3電極在5.1mA cm-2電流密度下循環500次容量保持率72%。全電池匹配三元正極，1C充放電倍率下循環200次容量保持率80%，平均庫侖效率超99.95%。

該研究不僅提供了一種簡單、可控、可擴展的界面重構方法，還通過多尺度表征揭示了鹵化界面抑制不可逆鋰損耗的雙重機制，為高可逆性硅基固態電池的設計與產業化提供了重要理論與技術支撐。

寧波東方理工大學訪問學者、甬江實驗室博士后李皓盛為論文第一作者，寧波東方理工大學助理教授夏威和甬江實驗室研究員林寧為共同通訊作者，合作團隊還包括中國原子能科學研究院研究員肖才錦等。

該研究得到國家自然科學基金、浙江省重點研發計劃、浙江省自然科學基金和浙江省博士后科學基金等的資助。

相關論文信息：https://doi.org/10.1038/s41467-025-67985-x